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Catálise heterogênea
• Catalisador sólido
• Reação na interface sólido-fluido
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Tipos de catalisadores
• Poroso: elevada área superficial
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Tipos de catalisadores
• Peneiras moleculares: capacidade de distinção entre tamanho e tipos de moléculas
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Tipos de catalisadores
• Monolíticos: podem ser muito ativos, não necessitando ter elevada área superficial
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Tipo de catalisadores
• Suportados: pequenas partículas de um material ativo dispersas em um material menos ativo (suporte)
• Não suportados
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Etapas da reação catalítica
1. Difusão dos reagentes da fase fluida para a superfície externa do catalisador
2. Difusão intrapartícula3. Adsorção do reagente4. Reação5. Dessorção dos produtos6. Difusão dos produtos do interior da partícula para a
superfície externa7. Difusão dos produtos da superfície externa da partícula
para o interior da fase fluidaObs: Se as 1, 2, 6 e 7 são muito mais rápidas do que as etapas
de reação a difusão afeta a velocidade global de reação.
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Difusão do seio do fluido para a superfície externa do catalisador
• Nesta etapa o reagente tem que viajar através da camada limite de espessura até a superfície externa do catalisador
Etapa limitante Não é etapa limitante
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Difusão do seio do fluido para a superfície externa do catalisador
• A Concentração da espécie A no fluido é de CAb e na superfície externa é CAs.
• Sendo: DAB a difusividade e kc o coeficiente de transferência de massa
−𝑟′𝐴 = 𝑘𝑐(𝐶𝐴𝑏 − 𝐶𝐴𝑠)
𝑘𝑐 =𝐷𝐴𝐵
𝛿
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Difusão interna
• A espécie A se difunde da camada externa para a camada interna da partícula. À medida que a se difunde para o interior da partícula, ele reage com o catalisador depositado no lado das paredes do poro.
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Difusão interna
• A velocidade desta etapa em fincão do tamanho da partícula é:
• Sendo: kr a constante global de velocidade, que é uma função do tamanho de partícula, CAs é concentração da espécie A na camada externa e CA na interna .
−𝑟′𝐴 = 𝑘𝑟𝐶𝐴𝑠
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Etapa limitante da reação
• Quando reações heterogêneas ocorrem em estado estacionário, a velocidade de adsorção, reação na superfície e dessorção são iguais.
• Entretanto, uma etapa particular na série é geralmente a velocidade limitante ou velocidade controladora. Ou seja, se pudéssemos tornar esta etapa mais rápida, a reação inteira ocorreria mais rápido.
Obs: válido se a etapa de difusão for rápida.
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Etapa limitante da reação
• Exemplo: Decomposição de cumeno para formar benzeno e propileno. A reação global é:
• Três etapas representam o mecanismo para decomposição do cumeno.
• Cumeno (C), benzeno (B), propileno (P) e a superfície do catalisador (S).
𝐶6𝐻5𝐶𝐻 𝐶𝐻3 2 → 𝐶6𝐻6 + 𝐶3𝐻6
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Etapa limitante da reação
• adsorção do cumeno sobre a superfície do catalisador
• reação na superfície para formar benzeno adsorvido e propileno na fase gasosa
• Dessorção de benzeno da superfície
𝐶 + 𝑆 ↔ 𝐶 ∙ 𝑆
𝐶 ∙ 𝑆 ↔ 𝐵 ∙ 𝑆 + 𝑃
𝐵 ∙ 𝑆 ↔ 𝐵 + 𝑆
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Reatores multifásicos
• Reatores multifásicos são aqueles nos quais duas ou mais fases são necessárias para conduzir uma reação.
• Na maioria das aplicações a reação ocorre entre um gás dissolvido e um reagente na fase líquida na presença de um catalisador sólido.
• Em alguns casos, o líquido é um meio inerte e a reação ocorre entre os gases dissolvidos na fase superfície sólida.
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Reatores multifásicos
• Os reatores trifásicos podem ser divididos em duas categorias principais de acordo com o estado do catalisador:
• (1) Reatores onde o catalisador sólido está suspenso e em movimento
• (2) Reatores com leito de catalisador sólido estacionário
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Etapas limitantes da reação
1. Transporte de A da fase gasosa para a interface gás-líquido;
2. Transporte de A da interface gás-líquido para a fase líquida;
3. Difusão dos reagentes da fase fluida para a superfície externa do catalisador
4. Difusão intrapartícula5. Adsorção do reagente6. Reação7. Dessorção dos produtos8. Difusão dos produtos do interior da partícula para a
superfície externa9. Difusão dos produtos da superfície externa da partícula
para o interior da fase fluido
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Reator de Leito de lama
Produção de diesel a partir de gás natural
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Reator de leito de lama
Produção de metanol
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Reator de leito de lama
Produção de isobutilino
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Vantagens
• Bom controle de temperatura
• Operação em batelada ou contínua
• Fácil substituição do catalisador
• Fácil transferência de calor
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Desvantagens
• Dificuldade de projeto
• Dificuldade de reter o catalisador no vaso
• Ocorrência de reações paralelas
• Maior gasto energético
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Usos industriais
• Reações de hidrogenação e oxidação
• Síntese do metanol
• Produção de diesel
• Produção de parafina
• Produção de isobutileno
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Reator de leito gotejante
Tratamento de efluentes
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Reator de leito gotejante
Produção de sorbitol
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Vantagens
• Baixo custo operacional
• Baixa perda de catalisador
• Queda de pressão baixa
• Possibilidade de operação a elevadas
temperatura e pressão
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Desvantagens
• Menor efetividade do catalisador
• Limitações no uso de líquidos viscosos
• Sensível a efeitos térmicos
• Possibilidade de formação de gradientes de
temperatura
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Usos industriais
• Refino de petróleo
• Biorremediação
• Reações de hidrogenação
• Reações de hidrodessulfurização-HDS
• Reações de hidrodesnitrogenação-HDN
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Reator de coluna de bolhas
Saturação de ácidos graxos
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Reator de coluna de bolhas
Produção de sorbitol
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Reator de coluna de bolhas
Produção de metanol
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Vantagens
• Simplicidade mecânica da agitação
• Baixo custo de manutenção e operação
• Facilidade de escala
• Facilidade no controle de temperatura
• Baixa queda de pressão
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Desvantagens
• Custo de energia
• Investimentos maiores
• Baixo tempo de residência do gás
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Usos industriais
• Polimerização de oleofinas
• Oxicloração do etileno a dicloroeteno
• Tratamento biológico de efluentes
• Reações de hidrogenação, cloração, oxidação
• Fermentação
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Reatores não ideais
• Projetos que levam em conta os desvios da idealidade são mais complexos e ainda não estão bem desenvolvidos.
• Os desvios podem ser causados pela formação de canais pelo reciclo de fluído, pelo aparecimento de regiões estagnantes no recipiente ou por outros fenômenos não considerados nas hipóteses dos modelos ideais.
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Reatores não ideais
• No projeto do reator com escoamento não ideal é necessário saber o que esta acontecendo dentro do vaso.
• O conhecimento da distribuição de velocidade para o fluído é de fundamental importância, porém, muito difícil de ser obtido.
• Em muitos casos, o conhecimento do tempo em que as moléculas individuais permanecem no recipiente, isto é, qual a distribuição do tempo de residência do fluído que está escoando, é suficiente para o projeto.
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Tempo de residência
• Tempo de residência é o tempo que os átomos ficam dentro do reator.
• Para os reatores ideais todos os átomos permanecem o mesmo tempo dentro do reator. Para os não ideais não.
• A medida da DTR é feita utilizando-se traçadores, substâncias inertes e completamente solúveis na mistura.
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Tempo de residência
• A função de distribuição de tempo de residência, E(t), é a fração do material que saiu e que permaneceu do reator.
• A grandeza E(t)dt é a fração de fluido saindo do reator que permaneceu no interior do reator entre os tempos t e t+dt, que para o tempo infinito é igual a 1, pois todo material saiu do reator.
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Tempo de residência
Para uma injeção em pulso:
𝐸 𝑡 =𝐶 𝑡
0∞
𝐶 𝑡 𝑑𝑡
A fração de material saindo do reator que permaneceu no mesmo
entre t1 e t2 é:
𝑓𝑠 = න𝑡1
𝑡2
𝐸 𝑡 𝑑𝑡
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Tempo de residência
O tempo de residência médio é:
𝑡𝑚 = න 𝑡𝐸 𝑡 𝑑𝑡 = 𝜏∞
0
Sendo a variância igual a:
𝜎2 = න (𝑡 − 𝑡𝑚)2𝐸 𝑡 𝑑𝑡∞
0
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Tempo de residência
Exemplo 30: Uma amostra de traçador, a 320 K, foi injetada como um pulso em
um reator, sendo a concentração do efluente medida em função do tempo.
t (min) 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 12 14
C(t) (g/m3) 0 1 5 8 10 8 6 4 3 2,2 1,5 0,6 0
a) Determine a fração de material que sai do reator, que permaneceu no mesmo
entre 3 e 6 min.
b) Determine a fração de material que sai do reator, que permaneceu 3 min.
c) Pela DTR obtida a partir de uma perturbação de pulso a 320K, calcule o
tempo de residência médio e a variância.
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Modelo dos tanques em sérieÉ o modelo utilizado na determinação de quantos tanques em série são
necessários para modelar o reator real como n tanques ideais em série.
O número de tanques é série é:
𝑛 =𝜏2
𝜎2
Para uma reação de primeira ordem
𝑋 = 1 −1
(1 + 𝜏𝑖𝑘)𝑛
𝜏𝑖 =𝑉
𝑣𝑜𝑛
Se o número de tanques for n=5,56; devemos calcular a conversão
para 5 e 6 tanques. Pois não existem 5,56 tanques.
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Modelo de dispersão
• Usado para descrever reatores tubulares não ideais. Neste modelo existe uma dispersão axial do material.
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Modelo de dispersão
Pelo modelo de dispersão a conversão de uma reação de primeira
ordem é:
𝑋 = 1 −4𝑞𝑒𝑃𝑒𝑟/2
(1 + 𝑞)2𝑒𝑃𝑒𝑟𝑞/2 − (1 − 𝑞)2𝑒−𝑃𝑒𝑟𝑞/2
Em que:
𝑃𝑒𝑟 =𝑈𝐿
𝜏𝑘
𝑞 = 1 +4𝜏𝑘
𝑃𝑒𝑟
Sendo: U a velocidade superficial e L o comprimento do reator.
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Modelo de dispersão
Para um sistema fechado-fechado (vaso
fechado), temos:
𝜏2
𝜎2 =2
𝑃𝑒𝑟−
2
𝑃𝑒𝑟2 (1 − 𝑒−𝑃𝑒𝑟)
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Modelo de dispersão
Para um sistema aberto-aberto (vaso
aberto), consideramos que há dispersão em todo
o reator. A equação de um sistema aberto-
aberto é:
𝜎2
𝑡𝑚2 =
2𝑃𝑒𝑟 + 8
𝑃𝑒𝑟2 + 4𝑃𝑒𝑟 + 4
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Modelo de dispersão
• Exemplo: A reação de primeira ordem
• Ocorre em um reator tubular de 10 cm de diâmetro e 6,36 m de comprimento. A velocidade específica é 0,25 min-1. Calcule a conversão:
• Em um PFR pelo modelo da dispersão do vaso fechado
• PFR ideal
• Modelo de tanques em série
• Um único CSTR ideal
• Os resultados dos testes feitos com traçador foram:t(min) 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 12 14
E(t) 0 0,02 0,1 0,16 0,2 0,16 0,12 0,08 0,06 0,044 0,03 0,012 0