COMPARAÇÃO DE TÉCNICAS ATIVA E PASSIVA NA MEDIÇÃO DE CONCENTRAÇÃO DE...

Evaldo Paulo de Oliveira

COMPARAÇÃO DE TÉCNICAS ATIVA E PASSIVA NA MEDIÇÃO DE

CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO (222Rn) NO AR

Dissertação aprovada para obtenção do Grau de Mestre pelo Programa de Pós-Graduação em Radioproteção e Dosimetria do Instituto de Radioproteção e Dosimetria – IRD/CNEN na área Radioecologia.

Orientador: D.Sc. Mariza Ramalho Franklin

Rio de Janeiro

2017

ii

T 574.5 O48c Oliveira, Evaldo Paulo de

Comparação de técnicas ativa e passiva na medição de concentração de radônio (222Rn) no ar / Evaldo Paulo de Oliveira. – Rio de Janeiro: IRD, 2017.

XVII, 96 f.: il., tab.; 29,7 cm

Orientadora: Dra. Mariza Ramalho Franklin Dissertação (Mestrado) - Instituto de Radioproteção e Dosimetria. Rio de

Janeiro, 2017. Referências bibliográficas: f. 68-78 1. Radioecologia 2. Radônio. 3. Gás Radônio. 4. Detector Passivo. 5. Gás Radioativo. 6.

Emissor Alfa. I. Título.

iii

"Desistir... eu já pensei seriamente

nisso, mas nunca me levei realmente a

sério; é que tem mais chão nos meus

olhos do que o cansaço nas minhas

pernas, mais esperança nos meus

passos, do que tristeza nos meus

ombros, mais estrada no meu coração

do que medo na minha cabeça."

Cora Coralina

Dedico esse trabalho a minha mãe, Dulcinéa, que mesmo nos piores momentos que enfrentamos na vida, nunca desistiu e muito menos abaixou a cabeça, é um exemplo de sacrifícios e perseverança. As minhas filhas, Ana Beatriz e Ana Carolina, razões incomensuráveis para me fazer seguir em frente. Amo essas três mulheres da minha vida.

iv

AGRADECIMENTOS

Meu primeiro agradecimento é a Deus que me proporcionou todos os desafios e

toda a força para encará-los, que me deu saúde para suportar, lágrimas para não explodir

diante dos problemas e alegria para sorrir mesmo diante do pior momento.

Ao Instituto de Radioproteção e Dosimetria (IRD), instituição que me acolheu

ao longo deste Curso de Pós-Graduação Stricto Sensu nível Mestrado, pela

oportunidade de execução deste trabalho e pela contribuição à complementação de

minha formação acadêmica.

Agradeço ao meu irmão Edinilson, meus tios, primos e primas que estiveram

comigo todo este tempo me cercando de bons fluídos e não me deixando perder a força

e a fé, a minha querida tia Célia (in memorian) por ter sido uma pessoa muito especial

na minha vida.

Aos amigos da turma do mestrado de 2014, em especial – Poliana Santos de Souza

(M.Sc. por este Instituto), pela grande paciência e companheirismo; Lucas Kiyoshi da

Fonseca Iwahara (M.Sc. por este Instituto), por ser o maior agorento que virou um

amigo; Ingryd Marques Ferreira (M.Sc. por este Instituto), pelo exemplo de persistência

e garra, Edmilson de Lima Lessa (grande amigo do Lato Sensu), que esteve

acompanhando, mesmo de longe, todas as etapas desse prazeroso esforço, ao amigo que

hoje está bem longe, Rodolfo Júlio da Silva, pelo incentivo constante e por ser um

exemplo de dedicação e disciplina.

Aos Pesquisadores do IRD – Professores do curso de Mestrado, pelo interesse e

atenção que demonstraram quando do planejamento, da apresentação e avaliação das

disciplinas sob sua responsabilidade, me permitindo assimilar incontável conhecimento

que, sem sombra de dúvida, dificilmente encontraria em outra única fonte.

v

Aos amigos que fiz durante todo o período do curso de Mestrado, vou citar os

primeiros nomes: Carlos Henrique, Fernando Ribeiro, Elder Magalhães, Ronaldo

Janvrot, Rócio Reis, José Ivan, Jenifer Guerra, Valdencir, Neuzinha, Dna. Célia, Luis

Bellido, Marcio Drummond e muitos outros que o nome não citei, mas que sabem do

carinho e apreço que tenho por todos.

Não poderia deixar agradecer também ao Centro de Desenvolvimento de

Tecnologia Nuclear CDTN/CNEN, pela acolhida e ter proporcionado realizar a

calibração do meu trabalho em seu laboratório. Em especial ao grande professor Zildete

Rocha, pela recepção, atenção e dedicação, com quem aprendi muito durante a semana

em que o trabalho foi realizado, mais uma grade amizade conquistada. Também

agradeço a D.Sc. Talita de Oliveira Santos, pela colaboração e participação, cuja ajuda

foi fundamental. Não esqueci da Glorinha e Eliana, que me receberam

maravilhosamente bem.

vi

AGRADECIMENTO ESPECIAL

Quero agradecer a professora D.Sc. Mariza Ramalho Franklin, minha

orientadora, pelos conhecimentos transmitidos, pela paciência, pelo empenho, pela

atenção e dedicação e pela grande ajuda no momento, particularmente, mais complicado

para escrever e finalizar esse trabalho. Muito obrigado! Que Deus esteja sempre lhe

abençoando com muita saúde e iluminando seus passos para que o sucesso seja cada vez

maior em sua vida.

Tenho um agradecimento muito especial a fazer ao professor M.Sc. Paulo

Roberto Rocha Ferreira, colaborador desse trabalho, mas que também foi mentor e

orientador de fato. Suas orientações, disponibilidade, atenção, ensinamentos, respeito,

amizade e compreensão foram fundamentais para a realização desse projeto de

mestrado. Tenho que lhe agradecer, do fundo meu coração, por tudo que fez e pelos

incentivos para me ajudar a atingir esse objetivo, mesmo em momentos em que tudo

parecia perdido não desistiu e me ajudou a superá-los. Hoje, não só tenho um professor

e mentor, mas também um grande amigo. Que Deus continue lhe abençoando e

iluminando também a toda sua família, que lhe proporcione cada vez mais saúde,

felicidades e muito sucesso. Muito obrigado mestre!

vii

RESUMO

O objetivo deste trabalho foi realizar um estudo de comparação das medições de

concentração radônio entre duas técnicas usadas para medir o gás radônio no ar: uma

utilizando detectores de plástico policarbonato LEXAN e a outra o monitor contínuo no

modo passivo AlphaGUARD. Foram medidas as concentrações do gás radônio no

interior de câmaras de emanação de radônio usando fontes, calibradas/rastreáveis,

geradoras de 222Rn através do 226Ra. Na calibração foi determinado o "fator de

calibração" ou "sensibilidade" para o detector de plástico LEXAN. O trabalho de

calibração dos dosímetros foi realizado foi realizado no Laboratório de Radônio da

Divisão de Análises Ambientais – DIRAD IRD/CNEN e no Laboratório de

Radioatividade Natural - LRN - do Centro de Desenvolvimento de Tecnologia Nuclear

(CDTN/CNEN). O "fator de calibração" ou "sensibilidade" encontrado foi de 32,34

(traços.cm-²)/(kBq.d.m-³). Esse fator foi utilizado para determinar a concentração de

radônio medida pelos detectores de plástico LEXAN. Também na calibração, foram

determinadas as eficiências para o LEXAN (94,1% ± 9,7%) e AlphaGUARD (92,5% ±

7,2%). A análise estatística usada mostrou boa paridade nos resultados das medições.

Concluiu-se que os resultados foram satisfatórios e servirão de boa referência para

estudos relacionados com os medidores de radônio ar usados neste trabalho.

Palavras chaves: Radônio. Gás Radioativo. Dosímetros Passivos.

viii

ABSTRACT

The purpose of this work was to perform a study comparing radon concentration

measurements between two techniques used to measure radon gas in the air: one using

LEXAN polycarbonate plastic detectors and the other the continuous monitor in

AlphaGUARD passive mode. The concentrations of radon gas within radon emanation

chambers were measured using calibrated / traceable sources generating 222Rn through 226Ra. In calibration the "calibration factor" or "sensitivity" was determined for the

LEXAN plastic detector. The calibration work of the dosimeters was carried out at the

Radon Laboratory of the Environmental Analysis Division - DIRAD IRD/CNEN and at

the Natural Radioactivity Laboratory (LRN) of the Center for the Development of

Nuclear Technology (CDTN/CNEN). The "calibration factor" or "sensitivity" was

found to be 32.34 (traits.cm-²)/(kBq.d.m-³). This factor was used to determine the radon

concentration measured by the LEXAN plastic detectors. Also in the calibration, the

efficiencies for LEXAN (94.1% ± 9.7%) and AlphaGUARD (92.5% ± 7.2%) were

determined. The statistical analysis used showed good parity in the results of the

measurements. It was concluded that the results were satisfactory and will serve as a

good reference for studies related to the radon air meters used in this work.

Keywords: Radon. Radioactive Gas. Passive Dosimeters.

ix

LISTA DE FIGURAS

Figura 1.1 – Série de decaimento do 238U ......................................................................01

Figura 1.2 – Esquema mostra evolução do radônio desde o decaimento do urânio, sua

passagem para o meio ambiente e a geração dos isótopos oriundos do seu decaimento

.........................................................................................................................................02

Figura 1.3 – Ilustração esquemática do processo de exalação do gás radônio a partir do

solo ..................................................................................................................................02

Figura 1.4 – Contribuição das diferentes fontes de radiação à dose efetiva da população

.........................................................................................................................................04

Figura 2.1 – Desenho esquemático da câmara de ionização do AlphaGUARD ............13

Figura 2.2 – Imagem da Câmara de Difusão de radônio ................................................15

Figura 2.3 – Câmara de difusão aberta ...........................................................................16

Figura 2.4 – Os estágios do processo de formação de trilhas: i) Trajetória da partícula

carregada; Estágio ii) Ionização; Estágio iii) Repulsão Coulombiana; Estágio iv)

Relaxação do dano ..........................................................................................................17

Figura 2.5 – Simulação do dano provocado pela partícula α na estrutura do material do

detector ...........................................................................................................................17

Figura 2.6 – Detector do tipo LEXAN após revelação eletroquímica e gerada imagem

através de scanner para contagem dos pontos. O da esquerda é o revelado sem a

contagem e o da direita após a contagem dos pontos .....................................................20

Figura 2.7 – Imagem ampliada mostrando as marcações, deixadas pelas partículas α, na

superfície do detector ......................................................................................................20

Figura 3.1 – Fluxograma das etapas realizadas nas medições do gás radônio

.........................................................................................................................................22

Figura 3.2 – Entrada da câmara de ionização do AlphaGUARD no modo difusão (a) e

(b). Observa-se que a entrada lateral direita (entrada da câmara de ionização) foi

deixada livre, protegida apenas pelo filtro, que é intrínseco do equipamento, e pela

grade de proteção ............................................................................................................23

x

Figura 3.3 – i) Partes da câmara de difusão do dosímetro LEXAN: (a) Filtro de fibra de

vidro; (b) plástico policarbonato LEXAN; (c) Tampa da câmara; (d) Grade de contenção

do filtro e LEXAN e (e) Câmara de fibra de carbono com interior em meia esfera. ii)

Esquema da Câmara de Difusão de radônio ...................................................................24

Figura 3.4 – Esquema da montagem da Câmara de Difusão de radônio. (a) colocação do

filtro de fibra de vidro, borosilicato, na tampa; (b) colocação do dosímetro plástico

sobre o filtro com sua face menos sensível voltada para o mesmo; (c) a grade que irá

fazer a contenção do dosímetro na tampa .......................................................................24

Figura 3.5 – Electro Etching Generator (etching), composto pelo: (a) módulo de

controle de frequência, tensão e temperatura; (b) bandeja de aço inox onde são

colocados os dosímetros; (c) gabarito para anéis de silicone; (d) anéis de silicone; (e)

placa de acrílico colocada sobre o gabarito e anéis de silicone para produzir

estanqueidade; (f) placa de circuito eletrônico ...............................................................25

Figura 3.6 – Montagem e organização dos dosímetros passivos e dos AlphaGUARDs na

câmara de emanação de radônio, no Laboratório de Radioatividade Natural - LRN - do

Centro de Desenvolvimento de Tecnologia Nuclear (CDTN/CNEN)

.........................................................................................................................................29

Figura 3.7 – Fonte padrão de 226Ra NIST - SRM 4968 utilizada na calibração

.........................................................................................................................................30

Figura 3.8 – Fonte padrão de 226Ra PYLON modelo 2000A de 3,376 kBq, utilizada na

calibração.........................................................................................................................30

Figura 3.9 – Montagem das câmaras de emanação, à esquerda a de baixa atividade e a

direita a de alta atividade, no Laboratório de Radioatividade Natural - LRN - CDTN,

para criar atmosfera de concentração de radônio em seu interior. Um notebook foi

conectado às câmaras para o acompanhamento da concentração do radônio em seus

interiores .........................................................................................................................31

Figura 3.10 – Histograma da distribuição de frequência dos dados de medições de

concentração de 222Rn com o AG1-CDTN .....................................................................33

Figura 3.11 – Histograma da distribuição de frequência dos dados de medições de

concentração de 222Rn com o AG2-IRD .........................................................................33

xi

Figura 4.1 - Relação de medições de concentração do 222Rn com os AlphaGUARD do

CDTN e do IRD ..............................................................................................................35

Figura 4.2 – Comparação das medições de concentração de radônio realizadas com os

AlphaGUARD do IRD e CDTN .....................................................................................36

Figura 4.3 – Gráfico do fator de calibração para o dosímetro LEXAN

.........................................................................................................................................37

Figura 4.4 – Experimento de calibração para obtenção do fator de sensibilidade (Fonte:

URBAN, et al., 1985) .....................................................................................................38

xii

LISTA DE TABELAS

Tabela 2.1 – Características básicas do detector ativo contínuo AlphaGUARD ...........14

Tabela 2.2 – Tipos de detectores plásticos .....................................................................15

Tabela 2.3 – Limites de energias, de partículas alfa detectáveis, para alguns detectores

plásticos ..........................................................................................................................18

Tabela 3.1 – Programação de tensão, frequência e tempo do gerador de frequências do

ECE .................................................................................................................................26

Tabela 4.1 – Comparação entre o valor médio da concentração de 222Rn medido pelo

AlphaGUARD e a concentração de 222Rn esperada dentro da câmara de calibração

proveniente da fonte de 226Ra com atividade nominal de 3379 Bq ................................34

Tabela 4.2 – Valores das densidades de traços e exposições para a determinação da

"sensibilidade" ou "fator de calibração" para o dosímetro de plástico LEXAN

.........................................................................................................................................36

Tabela 4.3 – Dados usados para a determinação das concentrações de 222Rn registrados

na calibração com fonte de alta atividade (3,376 KBq) para o LEXAN ........................39

Tabela 4.4 – Médias das concentrações de 222Rn obtidas na calibração, com as

respectivas eficiências, para o LEXAN e o AlphaGUARD ...........................................39

xiii

LISTA DE SIGLAS

BSS Basic Safety Standards

BGS British Geological Survey

CDTN Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear

CNEN Comissão Nacional de Energia Nuclear

IAEA International Atomic Energy Agency

IARC International Agency for Research on Cancer

ICRP International Commission on Radiological Protection

IRD Instituto de Radioproteção e Dosimetria

LNMRI Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes

NCRP National Council on Radiation Protection and Measurements

RNSA Radiation and Nuclear Safety Authority

UNSCEAR United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation

USEPA United States Environmental Protection Agency

VIM Vocabulário Internacional de Metrologia

WHO World Health Organization

xiv

SUMÁRIO

1. Introdução..........................................................................................................01

1.1 – Justificativa ................................................................................................06

1.2 - Objetivo.......................................................................................................07

1.3 - Objetivos específicos .................................................................................07

2. Fundamentação teórica.....................................................................................08

2.1 – O gás radônio..............................................................................................08

2.2 – Efeitos do gás radônio sobre a saúde .........................................................09

2.3 – Medições do gás radônio no ar ..................................................................11

2.4 – Avaliação de incertezas ...................................................…………..........11

2.5 – Medidores contínuos ......…………………………………………............13

2.5.1 – AlphaGUARD ........................................................................................13

2.6 – Detectores de estado Sólido de Traço Nuclear ..........................................14

2.6.1 – Limite de energia crítica de detecção .....................................................18

2.6.2 – Revelação química e eletroquímica ........................................................18

3. Materiais e Métodos ..........................................................................................21

3.1 – Abordagem metodológica ..........................................................................21

3.2 – Medição de radônio no ar ..........................................................................22

3.2.1 – Detector AlphaGUARD ..........................................................................22

3.2.2 – Dosímetro passivo de policarbonato LEXAN ........................................23

3.2.2.1 – Revelação dos traços deixados pelas partículas alfa ............................25

3.3 – Calibração e comparação dos resultados ...................................................28

xv

3.4.1 – Calibração ...............................................................................................28

3.5 – Ferramentas estatísticas .............................................................................32

4. Resultados e discussões .....................................................................................34

4.1 – Considerações gerais .................................................................................34

4.2 – Verificação da calibração do detector contínuo AlphaGUARD ...............34

4.3 – Calibração do detector plástico LEXAN ...................................................36

4.4 – Comparação do desempenho do detector contínuo AlphaGUARD e passivo

LEXAN .....................................................................................................39

5. Conclusão............................................................................................................40

6. Sugestões para trabalhos futuros.....................................................................42

7. Anexos ................................................................................................................43

8. Bibliografia ........................................................................................................50

1

1. INTRODUÇÃO

O risco de câncer de pulmão devido à exposição ao radônio 222Rn e seus

produtos de decaimento (218Po, 214Pb, 214Bi e 214Po), tem sido motivo de preocupação

tanto pela população em geral como pelas autoridades regulatórias. Estudos

epidemiológicos têm mostrado um aumento do risco de câncer de pulmão associado a

elevadas concentrações de radônio encontradas em ambientes fechados como o interior

de residências e prédios (UNSCEAR, 2000; WHO, 2009; ICRP, 1987).

O radônio e seus produtos de decaimento ao serem inalados podem atingir as

regiões profundas dos pulmões onde podem decair emitindo radiação que deposita sua

energia nos tecidos e órgãos vizinhos podendo vir a causar danos às células e

aumentando a probabilidade do desenvolvimento de danos à saúde. (LUCIE, 1989;

HENSHAW et al., 1990; BERGLUNG et al., 1992; WHO, 2009).

O gás radônio (222Rn) é um produto do decaimento da série natural do urânio-

238, presente naturalmente em minerais que ocorrem tanto em rochas quanto nos solos,

como pode ser visto na Figura 1.1.

Figura 1.1 - Série de decaimento do 238U. (Fonte: https://considereapossibilidade.wordpress.com/2009/03/27/o-colapso-do-tempo-geolgico/)

O radônio (222Rn) resultante do decaimento do rádio (226Ra) é encontrado de

forma dispersa no meio ambiente estando presente no solo, na água e no ar. A Figura

1.2 mostra de forma esquemática a evolução do radônio em subsuperfície.

2

Figura 1.2 - Esquema mostra evolução do radônio desde o decaimento do urânio, seu transporte no meio ambiente e a geração dos isótopos oriundos do seu decaimento (adaptado). (Fonte: http://www.uc.pt/fctuc/dct/investigacao/labRadioNatural - acessado em 07/2016).

O 226Ra presente nos minerais que compõem o solo gera radônio-222 que, por

ser um gás, vai se dispersando gradativamente no solo por processos de emanação e

transporte (difusão e convecção). Posteriormente o 222Rn pode ascender até a superfície

do terreno através das descontinuidades do solo alcançando a atmosfera por exalação.

Esse processo é mostrado de forma esquemática na Figura 1.3.

Figura 1.3 – Ilustração esquemática do processo de exalação do gás radônio a partir do solo. Fonte: PORSTENDORFER (1993) apud LARA (2013).

Em função da dinâmica do gás radônio ele pode se dispersar na atmosfera, ou se

acumular em diversos ambientes e/ou ser aprisionado na água, caso entre em contato

3

com a mesma. Essas são as prováveis vias de transporte do gás radônio até a interação

com o ser humano, podendo assim, acarretar possíveis danos à saúde.

Cerca de 1% do radônio total gerado dentro das rochas escapa para seus poros e

fraturas e uma média de 20% do radônio total originado no solo migra para seus

interstícios. Experimentos de difusão e testes em campo indicaram que a distância

média entre o local de origem do 222Rn até que ele decaia é de aproximadamente 8,0

metros no solo. Esta distância é denominada “comprimento” ou simplesmente

“distância de migração” (DYCK and JONASSON, 2000).

Em agregados de grãos minerais, o poder de emanação é normalmente da ordem

de 1%, a menos que exista água ou outros líquidos presentes nos interstícios, fraturas e

capilares que absorvam a energia cinética do radônio recuado no momento do

decaimento alfa do rádio. Assim, o teor de umidade da maioria dos solos é suficiente

para garantir o poder de emanação maior que 1% (TANNER, 1991).

Em geral, o solo é responsável pela maior contribuição para a concentração

ambiental do radônio e seus produtos de decaimento. No entanto, diversos materiais de

construção naturais, como areia, argila, cal e pedra, por possuírem minerais retirados da

rocha ou do solo, podem conter traços de urânio, e, por conseguinte podem levar a

exposição humana a esse gás e seus produtos de decaimento. Materiais utilizados no

revestimento de paredes, pisos e tetos podem tanto contribuir para a redução quanto

para o aumento da exalação de radônio nos ambientes, pois o material de revestimento

pode barrar ou contribuir para a exalação (ABU-JARAD, et al., 1980; RIO DOCE,

1997).

A população humana está exposta a radiação através de fontes naturais e

artificiais. As fontes naturais são responsáveis pela maior parte da exposição

contribuindo com cerca de 82%, sendo 55% dessa exposição atribuída ao gás radônio

(222Rn) e somente 18% corresponde a fontes artificiais de radiação (produzida pelo

homem). A Figura 1.4 mostra a contribuição das diferentes fontes de radiação à dose

efetiva da população (ICRP, 1993; NCRP, 1998; UNSCEAR, 2000).

4

Figura 1.4 – Contribuição das diferentes fontes de radiação à dose efetiva da população. (http://www.oarquivo.com.br/variedades/qualidade-de-vida/4105-consequencias-do-gas-radonio-na-saude-humana.html)

Atualmente estima-se que uma dose média anual em torno de 2,4 mSv é

recebida pela população mundial em virtude das exposições às fontes radioativas

naturais, aproximadamente metade desse valor, 1,2 mSv, é devido ao radônio

(GERALDO et al 2005).

A agência de proteção ambiental dos Estados Unidos estabeleceu como limite

indoor de concentração de 148 Bq/m3 (4 pCi) para o 222Rn (USEPA, 2013).

Vários trabalhos têm se dedicado a avaliar a exposição brasileira ao 222Rn. Como

exemplos podemos citar os trabalhos de: VEIGA et al., (2004), que realizaram um

estudo sobre a exposição de trabalhadores ao radônio em uma mina de carvão

subterrânea brasileira; SEVERO et al., (2011), que avaliaram impacto da exposição ao

radônio nas construções em Pernambuco; SANTOS (2008) que estudou as

concentrações de radônio em minas subterrâneas de fluorita e carvão do Estado de Santa

Catarina visando entender os riscos radiológicos envolvidos; PEREIRA e KELECOM

(2014), que avaliaram os limites brasileiros de exposição ocupacional ao radônio e

comparou com os limites propostos pela "International Comission on Radiological

Protection"; GERALDO et al (2005), que estudaram os níveis de radônio em diferentes

tipos de ambientes internos na região da Baixada Santista; CORRÊA (2011), que

avaliou os níveis de concentração de radônio em ambientes e águas de poços no estado

do Paraná; MELO (1999), que avaliou a concentração de radônio e residências do

município de Monte Alegre-PA utilizando detectores de policarbonato LEXAN.

Apesar do esforço despendido na medição da concentração de radônio em

residências no Brasil, os dados ainda não são suficientes para se estimar a exposição

média da população Brasileira ao radônio. Um levantamento das concentrações de

5

radônio no país propiciaria a realização de mapas de radônio, da forma como já foi feito

em outros países o que promoveria, em nível nacional, um conhecimento geral das

concentrações de radônio.

Instrumentos para a medição de radônio e seus produtos de decaimento são

baseados principalmente na detecção das partículas alfa. Os instrumentos e os métodos

utilizados dependem se o radônio ou se os seus produtos de decaimento serão medidos.

No que diz respeito à duração das medições, existem três tipos de medições: (a)

instantâneas, (b) integrativas e (c) contínua.

Embora os produtos de decaimento do radônio, principalmente o polônio (218Po

e 214Po), sejam responsáveis pela maior parte da dose de radiação administrada pelo

radônio (222Rn), a concentração de gás radônio é geralmente considerada um bom

substituto para a concentração dos seus produtos de decaimento. Outro fato que

contribui para escolha da medição do gás radônio ao invés dos seus produtos de

decaimento é a relativa simplicidade e baixo custo envolvido nestas medições.

Os dispositivos de amostragem de radônio podem ser subdivididos em

dispositivos ativos, que necessitam de energia elétrica para coletar uma amostra, e

dispositivos passivos, que não necessitam de energia elétrica.

As dificuldades que surgem ao medir radônio e/ou descendentes no ar são

devidas às suas características de distribuição temporal e espacial. Como a concentração

destes radionuclídeos varia muito com o tempo, as técnicas de medição onde a

exposição dura horas ou poucos dias devem ser utilizadas com cautela. Tais técnicas

produzem resultados, em geral, pouco representativos das concentrações médias às

quais estão expostas em ambientes de convívio humano e de trabalho (ocupacional). Por

outro lado, elas têm a vantagem de informar rapidamente o quão insalubre um ambiente

é em um dado momento (NEMAN, 2004).

Vários fatores precisam ser levados em consideração ao selecionar os métodos e

instrumentação para a medição das concentrações do radônio e/ou filhos. Dentre estes

fatores estão o objetivo da medição, a grandeza a ser medida e a duração da exposição.

Técnicas com período de exposição de vários meses, em que o detector integra no

tempo a informação sobre as concentrações, geralmente são mais econômicas e fáceis

de aplicar, fornecendo resultados mais representativos.

6

1.1 Justificativa

O efeito carcinogênico do radônio tem sido comprovado através de estudos

epidemiológicos, sendo considerado pela Agência Internacional de Pesquisa em Câncer

(IARC) como um carcinógeno de classe I (WHO, 2003). Alguns estudos mostram que a

exposição ao radônio é responsável por cerca de 6 a 15 % dos casos de câncer de pulmão no

mundo. Nos Estados Unidos da América esse radionuclídeo é considerado o segundo maior

fator de risco para câncer de pulmão, perdendo apenas para o cigarro (USEPA, 2009).

Esses achados motivaram os organismos internacionais a estabelecerem níveis de

proteção adequados à saúde humana. De acordo com as normas básicas de segurança

(BSS – Basic Safety Standards) da Agência Internacional de Energia Atômica – AIEA

(IAEA, 2014), a autoridade regulatória de cada país deve estabelecer um nível de

referência apropriado para radônio em residências e outras construções com alto fator de

ocupação para os membros do público. Este nível não deverá exceder uma concentração

de atividade média anual devido a 222Rn de 300 Bq/m3. Com relação à proteção

radiológica contra a exposição ao 222Rn em ambientes de trabalho, o BSS/IAEA

preconiza a adoção de um nível de referência que não exceda uma concentração de

atividade média anual de 1000 Bq/m3. Já a Organização Mundial de Saúde (WHO,

2009) estabelece que as concentrações em ambientes internos sejam menores que 100

Bq/m3, mas adverte que se isto não for possível, deve ser tomado como referência o

valor de 300 Bq/m3 como limitante, observando os fatores relacionados à incidência de

câncer.

Essa preocupação tem levado tanto o setor público como privado ao

estabelecimento de programas de medição para caracterização do risco à exposição ao

radônio. Neste processo, é fundamental que os diferentes grupos envolvidos sigam

procedimentos consistentes para assegurar medições precisas e reprodutíveis,

permitindo comparações válidas entre os resultados dos diferentes estudos.

Este trabalho visa colaborar com o avanço do conhecimento das técnicas de

medição de radônio no através do uso dos dosímetros de plástico policarbonato LEXAN

e detectores contínuos AlphaGUARD, amplamente usados em estudos de avaliação da

exposição ao gás radônio.

Desta forma, espera-se subsidiar o estabelecimento de guias técnicos nacionais

na medição do radônio, propiciando a melhoria da qualidade do monitoramento

ambiental e ocupacional dos níveis de concentrações de radônio no ar.

7

1.2 Objetivo

Comparação da concentração de radônio (222Rn), apresentadas pelo detector

passivo (plástico policarbonato LEXAN) e o monitor contínuo (AlphaGUARD),

expostos simultaneamente a uma atmosfera uniforme de radônio em um ambiente

controlado.

1.3 Objetivos específicos

a) Calibração dos detectores ativos e passivos de radônio utilizando altas e baixas

taxas de exposição ao gás proveniente de fontes calibradas de radônio gerado a

partir do 226Ra.

b) Determinação do "fator de calibração" dos dosímetros de plástico policarbonato

LEXAN.

c) Avaliação das concentrações dos 222Rn medida pelos dosímetros passivos de

plástico policarbonato LEXAN e pelo monitor contínuo AlphaGUARD.

8

2. FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA

2.1 O gás radônio

O gás radônio (222Rn) é um elemento químico encontrado naturalmente em

forma de gás nobre; é incolor, inodoro, sem paladar e radioativo, não reage com quase

nenhum outro elemento químico natural, quando encontrado à temperatura ambiente.

Porém, STEIN (1970) demonstrou que o gás radônio reage com o flúor originando

fluoretos e halogênios entre outros complexos com carga iônica (+2). A 400 °C essa

interação forma difluoreto de radônio (DICK; JONASSON, 2000; apud MELO, 1999):

Rn + F2 + 400 °C � RnF2

Quando submetido a 500 °C e sob influência do hidrogênio, o difluoreto de

radônio é decomposto:

RnF2 + H2 + 500 °C � Rn + 2HF

Se esse composto for exposto à água, o radônio retorna ao seu estado elementar.

Quando submetido a um resfriamento brusco, abaixo do ponto de fusão,

apresenta uma fosforescência brilhante com tonalidade avermelhada a,

aproximadamente, - 180 °C.

O Rn é originado durante o processo de decaimento radioativo do 226Ra, sendo

este, por sua vez, oriundo da cadeia de decaimento do 238U. Sua ocorrência é mais

elevada em regiões em que a concentração dos elementos da série principal é mais

abundante.

A descoberta do 222Rn no ano de 1900 pelo o físico alemão Friedrich Ernest

Dorn (1848-1916), aconteceu observando que o elemento químico rádio liberava algum

tipo de gás, logo foi denominando como “emanação de rádio”. Em 1910, foi sugerido o

nome “niton” (símbolo Ni) para a “emanação do rádio” (do latim nitens – brilhante –,

relativo à propriedade de o gás exibir fosforescência quando solidificado). Essa

denominação foi aceita pela Comissão Internacional para Pesos Atômicos em 1912,

contudo ainda houve uma modificação final pela União Internacional de Química Pura e

Aplicada (IUPAC), em 1923, ocasião onde adotou-se a seguinte denominação:

“emanação do rádio” – radônio (do latim radonium, derivado do rádio, símbolo Rn);

como sendo a melhor definição para esse novo elemento químico (AFONSO, 2009).

9

Uma contribuição atribuída ao radônio foi o estabelecimento da antiga unidade

curie (Ci), onde um grama do elemento rádio determinava a medida de radioatividade.

Tal medida como unidade o curie, relacionava o equilíbrio e a quantidade estabelecida

do gás radônio com um grama de rádio. Posteriormente verificou-se que o gás radônio

estava liberando partículas alfa em uma razão de 3,7x1010 partículas por segundo.

Consequentemente, no VI Congresso Internacional de Radiologia, realizado em Londres

em 1950, a definição do curie foi alterada para se aplicar a qualquer substância

radioativa se desintegrando a uma taxa de 3,7 x 1010. s-1 (DELGADO, et al., 2003).

Seus pontos de fusão e de ebulição são muito baixos comparando com outros

compostos de massa molar similar. Aparenta ser pouco solúvel em água, porém é o

mais solúvel dentre todos os gases nobres.

O gás radônio-222 é um emissor alfa, com meia vida de 3,82 dias, sua energia é

de 5,49 MeV e concentração típica no ar de 6,0 x 10-14 ppm.

2.2 Efeitos do gás radônio sobre a saúde

O gás radônio proveniente do solo é a maior fonte de possível exposição das

pessoas, pois as casas construídas sobre o mesmo acabam acumulando esse gás em seu

interior. As pessoas que nela residem terão uma maior probabilidade de exposição via

inalação do gás e, consequentemente, um risco maior de desenvolver câncer de pulmão

(SELLINUS, 2005).

Como sua origem é no solo, nos materiais de construção e nas águas

subterrâneas ele acaba sendo liberado para o meio e vai se acumulando nos ambientes

fechados. Por ser 7,58 vezes mais pesado que o ar, ao ser inalado dificilmente será

expelido. A exposição prolongada ao gás radônio ou a altas concentrações leva a

possíveis casos de leucemia, enfisema, fibrose e alteração do material genético das

células pulmonares, podendo levar ao câncer de pulmão (SEVERO, 2011).

O gás radônio (222Rn) inalado passa a emitir sua radiação no interior dos

pulmões, sofre decaimento depositando nos tecidos pulmonares seus isótopos

descendentes (218Po, 214Pb, 214Bi e 214Po), que são emissores alfa, beta e gama. Esses

decaindo chegam ao chumbo-210 (210Pb), que tem meia vida de aproximadamente 22

anos, relativamente longa comparada com a expectativa de vida de uma pessoa, o que

faz aumentar a preocupação, principalmente porque o chumbo-210 (210Pb) pode se

10

depositar nos ossos levando, também, ao desenvolvimento de câncer ósseo. Por serem

elementos metálicos, a sua progênie dificilmente será expelida do organismo

permanecendo como emissores internos de radiação para os tecidos no seu entorno e

vias respiratórias o que pode acarretar em algumas enfermidades, inclusive o câncer de

pulmão.

Segundo a Organização Mundial de Saúde – OMS (WORLD HEALTH

ORGANIZATION – WHO, em inglês), o gás radônio é responsável por 15% dos casos

de câncer de pulmão no mundo (WHO 2009, 2011).

Considera-se, segundo a UNSCEAR (1993), que os níveis aceitáveis do gás

radônio em interiores devem ficar entre 150 e 200 Bq/m3.

Conforme a ICRP (1993), os limites de concentração do gás radônio em

ambientes internos são estabelecidos da seguinte forma: normal, até 200 Bq/m3;

atenção, de 200 a 400 Bq/m3; remediação, de 400 a 600 Bq/m3; e intervenção, acima de

600 Bq/m3.

O limite de 148 Bq/m3 estabelecido pela USEPA (2000), para a concentração do

gás radônio, sugere prática de intervenção em residência, para valores acima desse

limite. A WHO (2009) recomenda, para ambientes internos, que as concentrações sejam

menores que 100 Bq/m3, mas adverte que, na impossibilidade de se manter esse valor,

adota-se como referência o valor de 300 Bq/m3 como limitante.

No Brasil, a NN 3.01 de 2005 (CNEN-NN 3.01, 2010) se aplica a exposição a

fontes naturais cujo controle seja considerado necessário. A Comissão Nacional de

Energia Nuclear - CNEN, por meio da Posição Regulatória 3.01/007 de 2005 (CNEN-

Posição Regulatória, 2010) recomenda nível genérico para avaliação da implementação

de ações de intervenção de 10 mSv/a o que equivale a 300 Bq/m3, segundo a ICRP

(ICRP 106, 2008).

Nos Estados Unidos e na Europa, algumas residências nas quais os níveis de

concentração do gás radônio situados entre 2.000 e 50.000 Bq/m3, têm sido

identificadas com frequência em levantamentos efetuados, enquanto que os níveis

aceitáveis recomendados (IAEA, 2008; ICRP 60, 1991; NRPB, 2009; UNSCEAR,

1993) estão entre 148 e 200 Bq/m3 (CORRÊA, 2011).

Em países onde há monitoramento frequente registrado pela WHO (2009), a

concentração média do gás radônio "indoor" permanece abaixo do estabelecido pela

11

USEPA (2000), 148 Bq/m3 e também, abaixo do estabelecido pela UNSCEAR (2000),

200 Bq/m3.

Observa-se que, no Brasil, nas regiões monitoradas, os valores médios de

concentração de radônio não excedem significativamente a 200 Bq/m3 (CORRÊA,

2011).

2.3 Medições do gás radônio no ar

Dependendo da finalidade da aplicação e da metodologia a ser usada, realiza-se

a definição dos tipos de detectores a serem aplicados. Para obtenção de valores médios

da radiação nos ambientes durante um intervalo de tempo, sem as preocupações com as

flutuações diárias, os detectores do tipo SSNTD adaptam-se bem a situação.

Os medidores passivos estão relacionados com o tempo de amostragem, são

utilizados para medições de alguns dias ou meses, são colocados nos ambientes a serem

monitorados, seguindo alguns critérios relacionados a posicionamento, umidade,

temperatura e pressão. Deve-se procurar posicioná-los de forma a não interferir na

estrutura organizacional e estética do ambiente monitorado.

Um protocolo, ou seja, um guia padronizado orientando as finalidades e

localização das medidas para o radônio, segundo relatório da WHO (2009), tem uma

grande importância na garantia dos testes realizados. Suas especificações devem

envolver: o tipo de detector passivo utilizado, o procedimento de medição aplicado, o

período mínimo recomendado para a medida, padrões de qualidade estabelecidos por

medições laboratoriais, comunicação dos resultados para os responsáveis pelo ambiente

e a conscientização pública.

2.4 Avaliação de incertezas

A incerteza é um parâmetro que caracteriza a dispersão dos valores atribuídos a

um mensurando. O valor que é atribuído à incerteza quer dizer que há um intervalo onde

o resultado varia, com um determinado nível de confiança. Sendo assim, o resultado

deve ser composto de um valor associado ao mensurando, a incerteza característica ao

processo de medição e o nível de confiança adotado.

12

A avaliação de incerteza tem como benefício além de uma maior confiança, a

identificação de pontos fracos nas metodologias adotadas que poderão comprometer sua

qualidade.

Algumas etapas são necessárias para se estimar a incerteza de medição. E estas

são:

� Especificação do mensurando – que consiste na definição do mesurando às

outras grandezas que a ele estão relacionadas.

� Identificação das fontes de incerteza – são classificados e identificados em Tipo

A e Tipo B. Utilizados apenas para avaliar os componentes, pois ambos são

baseados em distribuição de probabilidades. As incertezas do Tipo A, são

obtidas pelo cálculo do desvio padrão de série estatística, enquanto que as do

Tipo B, são obtidas de uma função densidade de probabilidade.

� Quantificação das fontes de incertezas – consiste em quantificar a dimensão dos

componentes de incerteza, obtendo uma incerteza padrão para cada componente

(u).

� Cálculo da incerteza combinada – é a composição quadrática das diferentes

incertezas padrões, através da seguinte equação:

��(y)= �∑ �� . ��

�� ^2 (2.1)

Em que:

�� (y) = é a incerteza padrão combinada

�� = é o coeficiente de sensibilidade para os componentes de entrada xi

u(xi) = é a incerteza padrão dos componentes de entrada xi

� Cálculo da incerteza expandida – nesta etapa, a incerteza padrão

combinada (uc) é multiplicada pelo fator de abrangência (k), a fim de obter a

incerteza expandida.

2.5 Medidores contínuos

2.5.1 AlphaGUARD

Os medidores/detectores ativos, basicamente, utilizam o princípio da câmara de

ionização, onde o gás radônio é inserido por difusão ou fluxo de ar, dependendo da

forma como é feita a exposição, se de forma espontânea (o medidor é posicionado em

um ambiente ou confinado dentro de câmaras junto com a fonte exaladora de radônio)

ou forçada através de uma bomba de ar (o medidor fica confinado dentro de uma

câmara e a fonte exaladora de radônio fica fora da câmara, interligada por dutos que,

através da bomba de ar, fará circular o gás para dentro da mesma).

Figura 2.1 – Desenho esquemático da câmara de ionização do AlphaGUARD. manual do AlphaGUARD

O princípio de funcionamento deste equipamento se baseia na medição da

atividade alfa do radônio e dos seus produtos de decaimento através de uma

ionização de contagem de pulsos (espectroscopia alfa). A atividade alfa é transferida em

forma de um sinal TTL (Transistor

equipamento, que por meio

concentração de radônio em função

O monitor AlphaGUARD PQ

ativo de aproximadamente 0,5 L e, quando ligad

interior metálico. Ao longo do seu eixo longitudinal possui um eletrodo central de

potencial igual a 0 V. Esse eletrodo é conectado com sinal de entrada d

amplificador. Os sinais processados no pré

circuito eletrônico para digitalização



feita a exposição, se de forma espontânea (o medidor é posicionado em

ou confinado dentro de câmaras junto com a fonte exaladora de radônio)



ar, fará circular o gás para dentro da mesma).

Desenho esquemático da câmara de ionização do AlphaGUARD. – Genitron Instruments)


atividade alfa do radônio e dos seus produtos de decaimento através de uma


sinal TTL (Transistor-Transistor Logic) ao módulo do contador interno do

por meio de parâmetros de calibração podem determinar a

em função dos pulsos registrados

phaGUARD PQ2000 PRO (Genitron Instruments) tem um volume

ativo de aproximadamente 0,5 L e, quando ligado, apresenta um potencial de +750 V no


potencial igual a 0 V. Esse eletrodo é conectado com sinal de entrada d

amplificador. Os sinais processados no pré-amplificador são transmitidos para um

circuito eletrônico para digitalização, conforme Figura 2.1.

13



feita a exposição, se de forma espontânea (o medidor é posicionado em

ou confinado dentro de câmaras junto com a fonte exaladora de radônio)



Desenho esquemático da câmara de ionização do AlphaGUARD. (Fonte:


atividade alfa do radônio e dos seus produtos de decaimento através de uma câmara de


Transistor Logic) ao módulo do contador interno do

de parâmetros de calibração podem determinar a

) tem um volume

, apresenta um potencial de +750 V no


potencial igual a 0 V. Esse eletrodo é conectado com sinal de entrada do pré-

amplificador são transmitidos para um

14

O AlphaGUARD é um equipamento portátil projetado para medição instantânea

ou contínua da atividade do gás radônio (222Rn), ver Tabela 2.1. O AlphaGUARD é

utilizado para a medição do gás radônio no meio ambiente, minas, laboratórios e

também para investigações complementares em edifícios, ar, água, solo. Medições de

exalação são realizadas graças a uma vasta gama de acessórios e sondas

externas. Utiliza um "software", o "DataExpert", que realiza a análise e armazenamento

de dados. O modelo PQ2000 PRO, atualizado, também está preparado para medir o

torônio-220 (220Rn) (oriundo da família do Tório). Seu sistema de detecção pode

distinguir entre os dois tipos de gases: radônio-222 (222Rn) e o torônio-220 (220Rn).

Tabela 2.1: Características básicas do detector ativo contínuo AlphaGUARD.

O AlphaGUARD, modelo PQ2000 PRO da Genitron Intruments, usado neste

trabalho, é um monitor capaz de realizar medições instantâneas e contínuas de radônio,

oferecendo uma alta eficiência de detecção e uma ampla faixa de medição (de 2 Bq.m-3

a 2 MBq.m-3). Além da concentração de radônio no ar o AlphaGUARD mede e grava

simultaneamente a temperatura ambiente, umidade relativa e a pressão atmosférica com

sensores integrados, facilitando a interpretação dos resultados obtidos.

2.6 Detectores de Estado Sólido de Traço Nuclear

Detectores Sólidos de Traços Nucleares (SSNTD - Solid State Nuclear Track

Detectors), são materiais com capacidade de registrar danos causados por radiações

nucleares de partículas pesadas (alfa, prótons e fragmentos de fissão) e, devido a sua

simplicidade e baixo custo, são amplamente utilizados nos mais diversos campos da

ciência e tecnologia. Os danos produzidos pela passagem de uma partícula carregada

pesada no material plástico, chamados de traços latentes, apresentam dimensões da

15

ordem de 50 ~ 100 Å. Contudo, com tratamento químico adequado, os traços são

ampliados tornando-se visíveis em microscópio óptico comum.

Existem vários materiais plásticos utilizados para a confecção desses detectores

disponíveis no mercado, os mais tradicionais são: LR-115, Macrofol, CR-39 e LEXAN,

conforme Tabela 2.2.

Tabela 2.2 - Tipos de detectores plásticos.

Os dosímetros são acondicionados em câmaras de difusão que, consistem num

suporte de fibra de carbono, onde são colocados os detectores plásticos policarbonato

LEXAN utilizado para medição do radônio (222Rn), conforme Figuras 2.2 e 2.3. Essas

câmaras são providas de uma atmosfera interna de volume conhecido e compostas por

três partes: corpo formado pelo volume da semi-esfera, provido com rosca externa (tipo

macho); tampa, onde ficam presos um filtro (membrana de fibra de vidro) e o detector;

receptáculo (grade) usado para fixar o detector e o filtro, conforme imagem da Figura

2.2.

Figura 2.2: Câmara de Difusão de radônio.

No KfK (KernforschungsZentrum) da Universidade Karlsruhe na Alemanha

foram desenvolvidos dois modelos de câmara de difusão, que são aplicados para

diversos tipos de SSNTDs, incluindo o Makrofol, o LEXAN e o CR 39 (KHAN, 1993;

apud CARNEIRO, 2012).

O modelo desenvolvido por URBAN (1985) é um dos mais utilizados em

medições indoor, Figura 2.11. Esta câmara possui volume sensível (interno) de 7,1 cm³

16

na forma de uma semi-esfera com 1,5 cm de raio e é composta de uma tampa vazada

para a passagem de ar que é fixada ao corpo da cápsula através de uma rosca ou

pressão; um anel, que serve como suporte para o filtro, e para o detector. A altura do

conjunto montado é de 2 cm e o diâmetro externo é de aproximadamente 4 cm. Para

diminuir a deposição dos produtos de decaimento do 222Rn sobre o detector, a solução

encontrada foi fabricar a câmara com fibra de carbono de alta condutividade elétrica.

Com isso, a deposição dos produtos indesejados (plate-out) no detector será feita

preferencialmente nas paredes da câmara. A Figura 2.3 mostra o interior da câmara de

difusão.

Figura 2.3: Câmara de difusão aberta.

Ao atingir a superfície do detector plástico, a partícula "α" desenvolve

uma série de interações de caráter mecânico e elétrico com a superfície de contato.

Nesse momento do contato, sua energia cinética é transferida para a superfície do

material e a partícula é desacelerada. Por consequência, um ponto de impacto é marcado

durante um intervalo de tempo ínfimo que vai depender da energia da partícula. A

partícula α, ao iniciar o processo de perfuração, por possuir carga positiva, produz

ionização na superfície de contato do material. A partir daí passa a atuar como um

projétil rompendo as ligações moleculares do material, produzindo trilhas latentes, de

acordo com a Figura 2.4.

17

Figura 2.4: Os estágios do processo de formação de trilhas: i) Trajetória da partícula carregada; Estágio ii) Ionização; Estágio iii) Repulsão Coulombiana; Estágio iv) Relaxação do dano (BRITO, 2013).

Ao penetrar no material, segundo BRITO (2013), por ser uma partícula pesada e

com carga elétrica, ioniza as superfícies no seu entorno. Essa ionização é inversamente

proporcional à distância, assim, conforme a partícula penetra no material, sua

velocidade diminui e, consequentemente, ela irá parar em uma determinada

profundidade em relação à superfície do detector. A Figura 2.5 ilustra o estado da região

onde houve a interação com a partícula α.

Figura 2.5: Simulação do dano provocado pela partícula α na estrutura do material do detector. (BRITO, 2013)

A partícula ao atingir o detector plástico penetra com direção aleatória. O ataque

químico/eletroquímico ocorre preferencialmente na região danificada, região de traço

latente. É certo que a velocidade de ataque, ao longo do traço, VAT, será maior em

relação à velocidade no restante da superfície do plástico, VGER, e ao longo de qualquer

outra direção no meio. Essa diferença nas velocidades produz um ângulo mínimo que

um traço deve formar com a superfície do detector plástico para poder ser revelado.

18

Portanto, o ângulo mínimo que um traço deve formar com a superfície do detector

plástico para poder ser revelado é:

VGER/ VAT = sen θmin (Eq. 2.3)

2.6.1 Limite de Energia Crítica de Detecção

O desarranjo na estrutura molecular dos plásticos causado pela passagem de uma

partícula carregada é uma função da energia E da partícula. Dependendo do valor da

energia da partícula incidente, o desarranjo na estrutura molecular do plástico pode não

ser tão intenso que o ataque químico não consiga revelá-lo. Isso significa que os

detectores plásticos são ineficientes para registrar partículas cujas energias se situam em

certa faixa específica. Na Tabela 2.3, são mostrados os limites de energia de partículas

alfa detectáveis para alguns detectores plásticos, limites estes que devem ser

interpretados como um guia, pois dependem das condições de ataque químico, um

destaque é dado para o detector policarbonato LEXAN, usado neste trabalho (RIO

DOCE, 1997).

Tabela 2.3 - Limites de energias de partículas alfa detectáveis para alguns detectores plásticos. Destacando o LEXAN usado neste trabalho (Fonte: RIO DOCE (1997)).

2.6.2 – Revelação química e eletroquímica

Existem basicamente dois métodos utilizados na revelação dos SSNTDs (Solid

State Nuclear Track Detectors): a Chemical Pre Etching (CPE), ou pré–revelação

química, e a Electro Chemical Etching (ECE), revelação eletroquímica.

O equipamento comercial de ECE (Electro Chemical Etching) EEG4 da

EKOTRONIC é composto por um gerador de tensão EEG4 e um módulo de revelação

EER4.

Segundo TOMMASINO (2004), a diferença entre as técnicas de revelação é o

padrão de desgaste (marcação) dos traços. A revelação dos detectores baseia-se,

resumidamente, na retirada de suas películas plásticas (fosca-irradiada e lisa) e

deposição do detector nas células da câmara de revelação química e eletroquímica. A

19

camada lisa não exposta à radiação deve ser deixada para baixo na cuba, pois terá

contato com o gel eletrocardiográfico utilizado na revelação. O equipamento é montado

de tal forma que o detector fica exposto com o lado não irradiado para o gel e com o

outro lado irradiado, a uma solução de hidróxido de potássio (KOH 6N – 80% em

volume) e álcool etílico (C2H5OH - 20% em volume).

Inicialmente o detector fica exposto à solução por um tempo para a pré-

revelação química. O equipamento é ligado, para a revelação eletroquímica, a uma

frequência e tensão, programadas previamente, por um período determinado. Em

seguida, é submetido a uma nova frequência, maior do que a anterior, e uma tensão

menor do que a anterior por um novo período. Após o término dessa etapa, os

dosímetros permanecem durante mais um período nas células até poder ser removido.

As células da câmara são neutralizadas com um produto ácido. O detector é lavado com

água à temperatura ambiente, seco em guardanapo macio e encaminhado para a leitura

dos traços.

Na pré-revelação química há a corrosão da superfície do detector e a ampliação

do diâmetro dos traços latentes. Neste processo, a velocidade de corrosão da superfície é

diferente da mesma na região dos traços. Portanto, se um traço ficar tempo demais sob a

ação da pré-revelação química, este poderá ser apagado enquanto que os demais traços

(de maior energia) vão sendo ampliados e desgastados com o passar do tempo de ataque

químico.

Com a revelação eletroquímica, o processo de corrosão funciona de forma

diferenciada do método anterior. Enquanto que a pré-revelação química apenas prepara

os traços latentes para o próximo passo de revelação, na revelação eletroquímica os

traços são ampliados até a ordem de micrômetro de forma a possibilitar a contagem ao

final do processo.

O detector plástico ainda está em contato com a solução básica. Neste momento

é aplicada uma diferença de potencial. A revelação eletroquímica diferencia as energias

de traços latentes através da dimensão final do diâmetro: quanto menor a energia, maior

o diâmetro que o traço terá ao longo do tempo de revelação, pois foi corroído por um

período de tempo maior (TOMMASSINO, 2004).

Para a revelação eletroquímica dos traços nos detectores plásticos faz-se

necessária uma câmara para revelação que possua uma célula para cada detector,

20

isoladas eletricamente uma da outra. Desta forma, podem ser submetidos ao processo

vários detectores simultaneamente (MELO, 1999; PRESSYANOV, 2001).

Após a revelação eletroquímica, os traços podem ser contados de diversas

maneiras diferentes. Uma das formas, mais comum porém ultrapassada, é a contagem

manual através da utilização de microscopia ótica. Atualmente alguns "softwares" estão

sendo disponibilizados para contagem por imagem obtida por "scanner" a 1200 dpi. Na

Figura 2.6, é apresentada a imagem de detectores do tipo LEXAN revelados. Na Figura

2.7 é apresentada uma ampliação da superfície de um detector.

Figura 2.6 - Detector do tipo LEXAN após revelação eletroquímica e gerada imagem através de scanner para contagem dos pontos. O da esquerda é o revelado sem a contagem e o da direita após a contagem dos pontos.

Figura 2.7 – Imagem ampliada mostrando as marcações, deixadas pelas partículas α, na superfície do detector. (CORRÊA, 2011)

21

3. MATERIAIS E MÉTODOS

3.1 Abordagem metodológica

As técnicas de medição de radônio podem ser classificadas com base em três

características, segundo BASKARAN (2016), como:

(i) se a técnica irá medir o 222Rn ou seus produtos de decaimento;

(ii) resolução temporal envolvida na medição, e

(iii) como será feita a detecção do tipo de emissão resultante do decaimento

radioativo (particulas alfa, beta ou radiação gama).

Neste trabalho, as medições do radônio no ar foram feitas com dosímetros

passivos (plástico policarbonato LEXAN) e um detector contínuo no modo passivo

(AlphaGUARD). O critério adotado na escolha desses detectores/dosímetros foi a sua

ampla utilização em estudos sobre a exposição ao gás radônio, considerando medições

instantâneas e de longa duração.

O AlphaGUARD é considerado um equipamento de referência na medição

instantânea ou contínua do radônio, sendo amplamente usado para medir o 222Rn no

meio ambiente, em minas, laboratórios, e também de forma complementar em estudos

sobre a exposição do 222Rn em residências. Os dosímetros passivos integrativos de

plásticos LEXAN (policarbonato de bisfenol-A), devido ao seu baixo custo e facilidade

de manuseio, são dispositivos muito utilizados na avaliação da exposição ao 222Rn em

residências.

Para criar um ambiente de exposição único, com uma concentração uniforme de

radônio, foram utilizadas câmaras de exposição contendo fontes de exalação de radônio.

Os diferentes tipos de detectores/dosímetros foram colocados dentro destas câmaras

permitindo que os mesmos fossem expostos, de forma controlada, à mesma atmosfera

de gás radônio. Essa estratégia permitiu a comparação entre os resultados obtidos pelos

dois dispositivos.

No fluxograma, mostrado na Figura 3.1, pode ser vista a estrutura e as etapas

realizadas nas medições do radônio no ar.

22

Figura 3.1: Fluxograma das etapas realizadas nas medições do gás radônio.

3.2 Medição de radônio no ar

3.2.1 Detector AlphaGUARD

O detector AlphaGUARD utilizado neste trabalho foi configurado para trabalhar

em modo "contínuo passivo", com ciclos de atualização a cada dez minutos. Apesar

deste equipamento possibilitar o seu uso no modo fluxo, i.e., quando é conectado a uma

bomba de ar, que força a passagem do gás pela sua câmara de ionização, optou-se por

utilizar este detector em modo difusão, quando a entrada do gás na câmara de ionização

é feita de forma espontânea, conforme mostrado na Figura 3.2. Essa estratégia foi

escolhida para facilitar a comparação dos resultados obtidos por este equipamento com

os dosímetros passivos de plástico policarbonato LEXAN.

23

(a) (b)

Figura 3.2: Entrada da câmara de ionização do AlphaGUARD no modo difusão (a) e (b). Observa-se que a entrada lateral direita (entrada da câmara de ionização) foi deixada livre, protegida apenas pelo filtro, que é intrínseco ao equipamento e pela grade de proteção.

Depois de configurado, o AlphaGUARD foi colocado dentro da câmara de

exposição junto com os dosímetros passivos, onde permaneceram, com alimentação

externa de energia através de conexões intrínsecas das câmaras.

Passado o período de exposição, a câmara foi aberta, o AlphaGUARD foi

retirado do interior da mesma e os dados das medições foram extraídos para uma

planilha "Excel" para análise.

3.2.2 Dosímetro passivo de policarbonato LEXAN

Os detectores de estado sólido de traços nuclear, conhecidos como SSTD (Solid

State Nuclear Track Detectors), são poderosos dispositivos para registrar a assinatura

radioativa primária da emissão de partículas alfa, possibilitando o desenvolvimento de

métodos simples e quantitativos de medição do gás radônio (222Rn) (BASKARAN,

2016)..

SSTDs são dispositivos pequenos compostos por um substrato plástico (material

celulósico ou policarbonatos) colocado dentro de uma câmara de difusão coberta por um

filtro que impede a entrada dos produtos de decaimento do radônio. Os primeiros

substratos a serem utilisados foram os materiais celulósicos tais como nitrato de

celulose (LR 115, CN 85) e butirato de acetato de celulose. Subsequentemente, outros

materiais também foram testados como substrato como os policarbonatos tais como

policarbonato de bisfenol-A, i.e., LEXAN e carbonato de alil-diglicol, CR-39 (Fleischer

1988).

24

Nesse trabalho foi utilizado detector plástico de policarbonato LEXAN, em

função do seu baixo custo e baixa sensibilidade à umidade, à temperatura e ao

"background" beta e gama (CORRÊA, 2011).

Os detectores de plástico policarbonato LEXAN foram acondicionados nas

câmaras de difusão. As partes e o esquema de montagem da câmara de difusão do

detector de plástico LEXAN são mostrados na Figura 3.3.

Figura 3.3: i) Partes da câmara de difusão do dosímetro LEXAN: (a) Filtro de fibra de vidro; (b) plástico policarbonato LEXAN; (c) Tampa da câmara; (d) Grade de contenção do filtro e LEXAN e (e) Câmara de fibra de carbono com interior em meia esfera. ii) Esquema da Câmara de Difusão de radônio. (Fonte: MELO, 2001).

O lado sensível, às partículas alfa do detector foi recoberto com uma película

opaca e fina. O detector foi posicionado e fixado na estrutura interna da tampa da

câmara de difusão, junto com um disco de filtro de fibra de vidro, voltado para o

volume interno da câmara de difusão. O lado menos sensível, recoberto com uma

película mais espessa e brilhante ficou voltado para o filtro de fibra de vidro, conforme

mostra a Figura 3.4. As membranas permaneceram nos dosímetros durante a exposição.

Figura 3.4: Esquema da montagem da Câmara de Difusão de radônio. (a) colocação do filtro de fibra de vidro, borosilicato, na tampa; (b) colocação do dosímetro plástico sobre o filtro com sua face menos sensível voltada para o mesmo; (c) a grade que irá fazer a contenção do dosímetro na tampa. (Fonte: MELO, 2001)

Após a montagem, todos os dosímetros foram etiquetados e identificados. Em

seguida foram embalados em material especial (aluminizado), para evitar a exposição

25

ambiente antes de serem posicionados dentro das câmaras, evitando assim,

contribuições para o aumento do “background”.

Passado o período de exposição, as câmaras de difusão de radônio foram

desmontadas e os dosímetros LEXAN foram retirados. A membrana do lado menos

sensível foi removida e foi feita identificação, com estilete, diretamente na borda do

plástico, uma vez que este lado não sofreu ataque das partículas alfa. Desse modo o

dosímetro ficou pronto para o ataque eletroquímico para a intensificação e posterior

identificação dos danos causados pela radiação alfa.

O equipamento usado no processo de intensificação dos traços deixados pela

radiação alfa via ataque eletroquímico, foi o ECE (Electro Chemical Etching)

EKOTRONIC Ltd, modelo EEG4/EER4 (descrito no item 2.7.2). A Figura 3.5 mostra a

estrutura básica de composição e montagem desse equipamento.

Figura 3.5: Electro Etching Generator (gerador eletroquímico), composto pelo: (a) módulo de controle de frequência, tensão e temperatura; (b) bandeja de aço inox onde são colocados os dosímetros; (c) gabarito para anéis de silicone; (d) anéis de silicone; (e) placa de acrílico colocada sobre o gabarito e anéis de silicone para produzir estanqueidade; (f) placa de circuito eletrônico. Equipamento do laboratório de radônio da Divisão de Análises Ambientais DIRAD – IRD/CNEN.

3.2.2.1 Revelação dos traços deixados pelas partículas alfa

O processo de revelação dos traços dos detectores LEXAN baseia-se na

revelação eletroquímica através de um ataque com solução de KOH 6N 80% etanol a

20% v/v, sob tensão elétrica de 100 a 800 V e frequência de 1 a 8 KHz, conforme

descrito no “Procedimento para Método de Ensaio da Divisão de Análises Ambientais

DEPRA / IRD / CNEN” (MELO, 2001).

Após a exposição, os dosímetros LEXAN foram dispostos nas células da câmara

de revelação eletroquímica do ECE, tomando o cuidado de remover a película

(membrana de Mylar) do lado irradiado desses dosímetros, i.e., o lado que recebeu o

26

ataque das partículas alfa. Esse sistema foi montado de tal forma que a parte não

irradiada do dosímetro LEXAN ficou para baixo em contato com o gel

eletrocardiográfico utilizado na revelação, e a parte irradiada ficou para cima. Para

facilitar o ataque químico e a estanqueidade do sistema, foram usadas 2 placas de

acrílico perfuradas sobre a parte irradiada do dosímetro. Em cada furo da 1ª placa foi

colocado um anel de silicone, de forma a produzir uma pequena cavidade, por onde o

composto químico foi inserido. Por cima da 1ª placa foi colocada outra placa de acrílico,

um pouco mais espessa que a anterior e com furos menores, de forma a permitir a

injeção do composto químico de KOH em cada célula. Essas placas foram fixadas por

meio de porcas nos parafusos fixos da placa de aço inox do ECE para comprimir os

anéis de silicone e proporcionar a estanqueidade do sistema.

Em seguida, cada célula foi preenchida com solução de KOH (potassa alcoólica)

a 80 % v/v. Posteriormente, por cima dessa última placa de acrílico, foi colocada a placa

de circuitos elétricos com conexão em cada célula. Esta placa também foi fixada através

de parafusos da placa de aço inox do ECE, e em cada uma das conexões foi introduzido

um eletrodo com ponta em formato de agulha para alcançar a solução de potassa

alcoólica e produzir a corrente elétrica no composto intensificando, assim, o ataque

corrosivo na superfície do dosímetro.

Concluída a montagem das placas, o estabilizador de voltagem foi ligado e o

gerador de frequências foi programado para dois estágios para o ataque eletroquímico,

de acordo com a Tabela 3.1.

Tabela 3.1 – Programação de tensão, frequência e tempo do gerador de frequências do ECE.

Um teste para avaliação da integridade da montagem do sistema foi feito antes

de iniciar o ataque eletroquímico e mostrou que o sistema estava estável.

Para otimizar o processo de ataque eletroquímico um tempo de pré-ataque de

trinta minutos foi considerado ideal, antes de iniciar o ataque eletroquímico por duas

horas, de acordo com a Tabela 3.3. Os tempos usados para o pré-ataque químico e o

27

ataque eletroquímico na revelação dos dosímetros LEXAN estão descritos no

“Procedimento para Método de Ensaio” do Laboratório de Radônio da Divisão de

Radioproteção Ambiental e Ocupacional – DIRAD – IRD/CNEN (MELO, 2001) e foi

considerado aceitável em testes realizados previamente para avaliar a eficiência dos

resultados produzidos na revelação dos dosímetros LEXAN.

Após o ataque eletroquímico iniciou-se o procedimento de extração da potassa

alcoólica de cada célula com a ajuda de uma seringa. Em seguida, foi injetado em cada

uma das células ácido acético a 10% v/v, para neutralizar os mols de potassa alcoólica

restantes nas células. Na sequência, foi retirado o ácido acético e foi feita a lavagem

com água destilada.

Os dosímetros foram recolhidos, lavados com água corrente e secados com

guardanapos macios.

A contagem dos traços foi feita com a ajuda de um "software" gráfico e

contagem manual na tela do computador baseada nas imagens geradas pelos dosímetros

LEXAN, após ataque eletroquímico (imagens obtidas por "scanner" resolução de 1200

dpi). A área de 1 cm2 em cada detector foi considerada como uma área útil que permitiu

uma boa varredura feita com o auxílio do software “Traços” de contagem de pontos e

complementado com contagem visual.

As imagens com os pontos contados foram armazenadas junto com o as imagens

iniciais, em arquivo eletrônico.

Para o cálculo da concentração de traços por cm2 foi utilizada a equação 3.1:

(Eq. 3.1)

Em que:

S � Sensibilidade ou fator de calibração, dada por (traços . cm-2) / (kBq . d . m-3).

A � área contada (1 cm2).

t � período de exposição em dias.

A sensibilidade às partículas alfa na câmara de difusão ou fator de calibração do

detector se refere à linearidade entre a exposição e o número de traços (densidade de

28

traços) observados nos detectores (URBAN et al., 1985). A sensibilidade ou fator de

calibração corresponde ao coeficiente angular da reta abaixo:

d = S . E ± PIV (Eq. 3.2)

∴ S = �± ��

� (Eq. 3.3)

Em que:

E � Exposição, medida em (kBq. d. m-3).

d � É a densidade líquida de traços, dado por (traços/cm2).

S � Sensibilidade ou fator de calibração, dada por (traços . cm-2) / (kBq . d . m-3).

PIV � Ponto de Intersecção com o Eixo Vertical.

3.3 Calibração e comparação dos resultados

3.3.1 Calibração

A WHO (2009) afirma que todas as entidades (agências governamentais,

empresas, universidades e etc.) que executam serviços de medição de radônio e de seus

produtos de decaimento devem estabelecer e manter um programa de garantia da

qualidade. Na elaboração desses planos para garantia da qualidade das medições, a

obtenção das eficiências dos sistemas utilizados é uma etapa fundamental.

A calibração de qualquer instrumento de medição é de vital importância para a

garantia da qualidade dos resultados obtidos, conferindo confiabilidade ao método

científico utilizado. Procedimento de calibração corresponde a um conjunto de

operações destinadas a fazer com que as indicações de um instrumento correspondam a

valores pré-estabelecidos das grandezas a medir. Tal processo garante a rastreabilidade

das medições, reduz a variação das especificações técnicas dos produtos além de

identificar e prevenir determinados defeitos.

O procedimento de verificação da calibração do detector AlphaGUARD®

baseou-se na exposição do detector à fontes padrões de 226Ra, as quais produzem gás

radônio em sua desintegração. Tais fontes, uma modelo 2000A, da PYLON, e a outra,

NIST standad reference material (SRM 4968), são ideais para aplicações que exigem a

29

dispersão passiva do radônio no ambiente, de modo que a concentração do interior da

câmara permaneceu constante ao longo do experimento.

O processo de calibração foi feito em duas etapas através de duas fontes padrão,

uma de baixa atividade (SRM 4968) e outra de alta atividade (PYLON 2000A). Essas

fontes foram colocadas na câmara de emanação com o intuito de produzir ambiente com

concentração conhecida de radônio.

Este procedimento foi realizado no Laboratório de Radioatividade Natural -

LRN - do Centro de Desenvolvimento de Tecnologia Nuclear (CDTN/CNEN).

Na câmara de emanação com baixa concentração do gás radônio (com

capacidade de 100,1 litros) foram expostos 05 dosímetros de LEXAN e um

AlphaGUARD de procedência do IRD. Enquanto que na câmara de emanação com alta

concentração do gás radônio (com capacidade de 210,5 litros) foram expostos 10

dosímetros de plástico LEXAN e dois AlphaGUARD de procedências diferentes, um do

IRD e outro do CDTN.

A utilização de dois monitores contínuos (AlphaGUARD) no procedimento de

calibração com alta concentração de atividade, serviu apenas de comparação, uma vez

que esse tipo de detector produz resultados imediatos. Ver Figura 3.6.

Figura 3.6: Montagem e organização dos dosímetros passivos e dos AlphaGUARDs na câmara de emanação de radônio, no Laboratório de Radioatividade Natural - LRN - do Centro de Desenvolvimento de Tecnologia Nuclear (CDTN/CNEN).

A fonte NIST (SRM 4968) consiste em um sal de 226Ra encapsulado em um recipiente de

vidro fechado com controles reguláveis que permitem a liberação do gás radônio por

fluxo de ar conduzido, do seu interior para a câmara de emanação. O radônio acumulado

no interior do recipiente foi transferido, por fluxo forçado por uma bomba de ar, para o

30

interior da câmara de emanação. A Figura 3.7 apresenta o modelo da fonte (458 Bq)

utilizada.

Figura 3.7: Fonte padrão de 226Rn NIST - SRM 4968 utilizada na calibração.

A fonte PYLON 2000A da Pylon Eletronics Inc, com atividade de 3379 Bq

consiste em um sal de 226Ra contido em um recipiente blindado com tampa de vedação

tipo rosca. Esse tipo de tampa permite promover a abertura e fechamento do sistema

para a liberação do gás 222Rn, não permitindo vazamento do mesmo. Esse padrão foi

posicionado com a tampa aberta no interior da câmara de emanação que foi fechada

hermeticamente de forma a não permitir fuga do gás de seu interior para o meio externo.

A Figura 3.8 apresenta o modelo da fonte de alta atividade utilizada.

Figura 3.8: Fonte padrão de 226Rn PYLON modelo 2000A de 3379 Bq, utilizada na calibração.

Os equipamentos de detecção de radiação foram preparados no interior das

câmaras. Os dois aparelhos AlphaGUARD foram configurados para a função de 10

minutos-DIFF (modo de difusão do equipamento). Os dosímetros passivos de plástico

LEXAN e o AlphaGUARD foram organizados no interior da câmara de acordo com a

Figura 3.6.

31

Medições prévias de "background" (BG) do equipamento AlphaGUARD, do

IRD, foram realizadas em sistema fechado para a calibração de baixa e alta atividade.

Um total de 06 dosímetros de plástico LEXAN, foram separados, com o objetivo de

obter o valor de concentração de radônio referente ao "background".

Os valores fornecidos instantaneamente pelos AlphaGUARD também foram

verificados por meio de um computador externo com o "software" "DataExpert" através

da conexão de cabo de dados à porta de dados localizada nas tampas das câmaras de

emanação. A Figura 3.9 mostra a montagem experimental.

Figura 3.9: Montagem das câmaras de emanação, a esquerda a de baixa atividade e a direita a de alta atividade, no Laboratório de Radioatividade Natural - LRN - CDTN, para criar atmosfera de concentração de radônio em seu interior. Um notebook foi conectado às câmaras para o acompanhamento da concentração do radônio em seus interiores.

A fonte padrão de 226Ra (SRM 4968) de baixa atividade, gerou uma

concentração do gás radônio dentro da câmara de emanação de aproximadamente, 4575

Bq/m3. O gás radônio foi conduzido da fonte padrão para a câmara através de

mangueiras de "Tygon", acopladas as mesmas. O gás radônio gerado, pelo decaimento

do 226Ra dentro do recipiente de vidro foi transferido para o interior da câmara através

de uma bomba de ar. A câmara foi fechada hermeticamente sem perturbações ou

distúrbios por 12 horas, antes da liberação da fonte de rádio. Durante esse tempo o

AlphaGUARD registrou os valores de "background" dentro da câmara de emanação.

Após o período de 12 horas, uma bomba de ar foi ligada com fluxo 0,5 L/min

por 15 minutos, permitindo que o ar expelido pela bomba entrasse no bulbo de vidro da

fonte de 226Ra e direcionasse o radônio gerado pela fonte para o interior da câmara. Em

seguida, a bomba de ar foi desligada, as válvulas da fonte e da câmara foram fechadas,

32

as mangueiras desconectadas e a câmara permaneceu fechada por mais 15 horas para

que as medições de concentração de radônio fossem obtidas pelos equipamentos

passivos e contínuos dispostos na câmara de emanação.

Ao final do processo de medição, a câmara foi aberta no ambiente do laboratório

e um exaustor fez aspiração do ar do local, para que o radônio liberado da câmara fosse

forçado a sair e conduzido para o lado de fora do laboratório.

Procedimento análogo se deu para a exposição na câmara de emanação de alta

concentração do gás radônio. A fonte padrão usada foi passiva e permaneceu aberta e

dentro da câmara junto com os medidores passivos de plástico LEXAN e o monitor

contínuo AlphaGUARD. O período de exposição dos detectores foi de 41 horas

contínuas.

Os dosímetros passivos de plástico LEXAN foram recolhidos e acondicionados

em envelopes de material revestido com alumínio, para evitar contato com o meio e

revelados no Laboratório de Radônio da Divisão de Análises Ambientais DIRAD –

IRD/CNEN, a revelação seguiu os procedimentos descritos no item 3.2.3.1.

A calibração com a fonte padrão de alta atividade teve como objetivo

complementar os dados de densidade de pontos, obtidos com a calibração de baixa

atividade, para a confecção do gráfico do "fator de calibração" para os dosímetros de

plástico LEXAN.

Os dados do AlphaGUARD foram transferidos para uma planilha Excel em um

computador e analisados posteriormente.

No ANEXO I é apresentada a relação de equipamentos utilizados na

determinação da calibração.

3.6 Ferramentas estatísticas

Além da estatística descritiva que foi usada para apresentar as concentrações de

radônio no ar e a sua variabilidade, um teste de hipótese foi empregado para identificar

a significância estatística da diferença das médias da concentração de radônio no ar

medido pelos dois AlphaGUARDS, do IRD e do CDTN. Apesar desses dados terem

falhado no teste de normalidade de Kolmogorov-Smirnov, foi assumido a hipótese de

normalidade dos dados em função da análise dos histogramas das distribuições de

33

frequências das concentrações médias de radônio medidas pelos monitores AG-IRD e

AG-CDTN (ver Figura 3.10 a 3.11). É possível observar que os dados seguem uma

distribuição normal a log-normal, conforme reportado por outros autores (QUARTO et

al., 2015). O teste paramétrico utilizado foi o teste t, e o nível de significância adotado

foi de 5% (p< 0,05). As análises estatísticas foram realizadas com o auxílio do

programa SPSS, versão 20.

Figura 3.10: Histograma da distribuição de frequência dos dados de medição de concentração de 222Rn com o AG-CDTN.

Figura 3.11: Histograma da distribuição de frequência dos dados de medição de concentração de 222Rn com o AG-IRD.

34

4. RESULTADOS E DISCUSSÕES

4.1 Considerações gerais

Estabelecer a eficiência do sistema de medição de radônio para os dosímetros

passivos e monitor contínuo previamente em um ambiente controlado, é uma etapa

fundamental para garantir a qualidade dos resultados obtidos em medições de campo,

minimizando possíveis falhas e erros.

Conforme descrito no item 3.4.1 (capítulo 3), foram utilizadas fontes padrões de 226Ra geradoras de 222Rn, em ambiente controlado, para verificação da calibração do

detector AlphaGUARD e para determinação do "fator de calibração", para os

dosímetros plástico LEXAN.

O resultado do procedimento de calibração será apresentado em detalhes nos

itens 4.2 a 4.4.

4.2 Verificação da calibração do detector contínuo AlphaGUARD

Apesar do detector AlphaGUARD ser um medidor de Rn com certificado de

calibração do fabricante, a sua calibração foi verificada através da comparação dos

resultados obtidos com padrões de referência em uma câmara de calibração conforme

descrito no capítulo 3 (seção 3.3.1.). O resultado dessa verificação para a fonte de 3379

Bq é apresentado na Tabela 4.1.

Tabela 4.1 – Comparação entre o valor médio da concentração de 222Rn medido pelo AlphaGUARD e a concentração de 222Rn esperada dentro da câmara de calibração proveniente da fonte de 226Ra com atividade nominal de 3379 Bq.

35

O resultado alcançado mostra que o detector AlphaGUARD conseguiu medir de

forma adequada a concentração de Rn-222 dentro da câmara de calibração atingindo

uma eficiência de medição de 92,5% comparada com a concentração hipotética

esperada proveniente da fonte de 3379 Bq. A perda de 7,5% no desempenho do detector

AlphaGUARD deve estar associada, não ao mal funcionamento deste equipamento, mas

a diminuição da concentração de Rn da fonte até a sua detecção pelo monitor.

Além de verificar a calibração do detector AlphaGUARD (AG-IRD) utilizado

neste trabalho, este equipamento foi confrontado, a título de simples comparação da

paridade dos resultados, com o AlphaGUARD do CDTN (AG-CDTN), também com

certificado de calibração do fabricante. A Figura 4.1, mostra a relação das medições de

concentração de radônio por esses dois equipamentos dentro da câmara de 210,5 litros

com a fonte de 3379 Bq. Os registros dessas medições estão no Anexo II.

Figura 4.1: Relação de medições de concentração do 222Rn com os AlphaGUARD do CDTN e do IRD.

É possível observar uma boa relação de paridade nas medições da concentração

do radônio durante o período de exposição. As medições apresentaram resultados

próximos mostrando que a concentração no interior da câmara se desenvolveu de forma

homogênea. O valor médio medido com o AlphaGUARD do IRD foi 3,6% maior que o

valor médio medido com o AlphaGUARD do CDTN (147376 vs 14919 Bq/m3, t=-9,01,

p=0,001). O gráfico "Boxplot" da Figura 4.2 mostra a relação das medidas de

concentração de radônio para os dois AlphaGUARD (CDTN e IRD).

36

Figura 4.2: Comparação das medições de concentração de radônio realizadas com os AlphaGUARD do IRD e CDTN.

Uma vez que o detector AlphaGUARD do IRD está devidamente calibrado, ele

foi usado como referência na calibração do detector plástico LEXAN.

4.3 Calibração do detector plástico LEXAN

O fator de calibração, para os dosímetros de plástico policarbonato LEXAN foi

determinada pela calibração em baixa e em alta concentração da forma descrita no item

3.2.2.1 (capítulo 3). A primeira etapa deste trabalho foi a determinação da exposição

(com base nas medições obtidas com o AlphaGUARD para as fontes de baixa e alta

atividades) e das densidades de traços obtidas pelos dosímetros LEXAN. Esses

resultados são apresentados na Tabela 4.2.

Tabela 4.2 – Valores das densidades de traços e exposições para a determinação da "sensibilidade" ou "fator de calibração" para o dosímetro de plástico LEXAN.

37

Com as informações da Tabela 4.2 foi construído o gráfico de regressão linear

simples (Fig. 4.3), onde os dados foram ajustados de forma a se obter a equação da reta

e o coeficiente de determinação (R2) que indica quanto o modelo de regressão linear foi

capaz de explicar os dados analisados. Observa-se que o modelo de regressão linear

conseguiu explicar praticamente 100% dos dados analisados.

A relação entre a densidade de pontos e a exposição (Fig. 4.3) foi usada para

determinar o fator de calibração ou sensibilidade, usado no cálculo da concentração de 222Rn para o dosímetro de plástico policarbonato LEXAN.

Figura 4.3: Gráfico do fator de calibração para o dosímetro LEXAN.

Assumindo a linearidade entre a exposição ao radônio e a densidade de traços

encontrados (Figura 4.3), o fator de calibração ou sensibilidade é representado pelo

coeficiente angular da equação da reta, que neste caso assume a forma da Eq. 4.1

O gráfico da Figura 4.3, mostra o fator de calibração representado pela letra "a"

na equação da reta y = a . x + b:

y = 32,34.x + 475,41 (Eq. 4.1)

Onde valor do "fator de calibração" encontrado foi de 32,34 (traços.cm-2) /

(kBq.d.m-3).

O valor do fator de calibração ou sensibilidade encontrado neste trabalho foi o

dobro do fator amplamente usado na literatura de 16,2 (traços.cm-2)/(kBq.d.m-3)

(URBAN, et al. 1985). Este fator foi obtido ajustando os resultados das calibrações de

38

diferentes laboratórios (BGA em Neuherberg na Alemanha, EML em New York nos

EUA, NRPB em Didcot na Inglaterra e KfK em Karlsruhe na Alemanha) pelo método

dos mínimos quadrados (Figura 4.4). A diferença encontrada pode estar relacionada

tanto ao número de dosimetros usados no experimento de calibração, como também a

ampla faixa de exposição, ambas superiores ao usado neste trabalho de dissertação.

Figura 4.4 – Experimento de calibração para obtenção do fator de sensibilidade (Fonte: URBAN, et al., 1985).

O fator de calibração de 32,34 (traços.cm-2)/(kBq.d.m-3) foi aplicado na Eq. 3.1,

apresentada no ítem 3.2.2.1 (capítulo 3), para a determinação dos valores de

concentração de radônio (222Rn) com fontes padrão de baixa e alta atividade, registrados

pelos detectores de plástico LEXAN.

A Tabela 4.3 mostra, como exemplo, os dados usados na determinação das

concentrações com a fonte de alta atividade.

39

Tabela 4.3 – Dados usados para a determinação das concentrações de 222Rn registrados na calibração com fonte de alta atividade (3,376 KBq) para o LEXAN.

Conforme descreve a Eq. 3.1 do item 3.2.2.1 (capítulo 3), a concentração está

relacionada de forma direta e linear com a quantidade de traços por centímetro

quadrado. Ou seja, quanto maior a quantidade de traços contados na superfície de 1 cm2

do detector (densidade de traços), maior também será a concentração medida pelo

mesmo.

4.4 Comparação do desempenho do detector contínuo AlphaGUARD e passivo

LEXAN

Os mostra os resultados das médias das concentrações de 222Rn obtidas com os

detectores passivos de plástico policarbonato LEXAN e o monitor contínuo

AlphaGUARD no procedimento de calibração são compatíveis e mostram uma boa

correspondência. Mostrando que tanto o AlphaGUARD quanto o LEXAN foram

capazes de medir de forma adequada a concentração de radônio dentro da câmara de

emanação.

Tabela 4.4 – Médias das concentrações de 222Rn obtidas na calibração, com os respectivos fatores de correção.

40

5. CONCLUSÃO

1) Os resultados do experimento de calibração dos detectores passivos de plástico

policarbonato LEXAN e monitor contínuo AlphaGUARD usando fontes

rastreadas/calibradas de baixa (458 Bq) e alta (3379 Bq) atividades, conseguiram

produzir resultados consistentes. As concentrações medidas pelo LEXAN e

AlphaGUARD, 15093,0 ± 2263,9 Bq/m3 e 14839,0 ± 1067,7 Bq/m3, respectivamente,

se sobrepõem considerando suas incertezas, em relação a exposição com a fonte padrão

de alta atividade, o que demonstra .

2) O experimento de calibração confirmou a calibração do AG-IRD com uma eficiência

de 92,5%. Esta foi considerada satisfatória uma vez que a perda de 7,5% na eficiência

de medição deve estar relacionada com o posicionamento do monitor no interior da

câmara e/ou possível diminuição da concentração de radônio no interior da mesma,

dificultando a detecção do gás radônio pelo monitor contínuo AlphaGUARD.

3) A calibração do AG-IRD foi verificada comparando os resultados com padrões de

referência, conforme descrito no capítulo 3. Para reforçar a verificação da calibração do

AG-IRD, seus resultados foram confrontados com os resultados do AG-CDTN, ambos

inseridos na mesma câmara com a mesma fonte padrão (capítulo 4). Os resultados

mostraram uma boa relação de paridade (147376 vs 14919 Bq/m3, t=-9,01, p=0,001)

entre as medições das concentrações médias registradas pelos dois AplhaGUARDs. A

análise dos histogramas das distribuições de frequências das concentrações médias de

radônio referente aos AG-IRD e AG-CDTN indicou a normalidade dos dados, apesar do

teste de normalidade de Kolmogorov-Smirnov ter falhado nesta indicação.

4) O fator de calibração ou sensibilidade obtido neste estudo de 32,34 (traços.cm-

2)/(kBq.d.m-3) foi o dobro do fator amplamente usado na literatura de 16,2 (traços.cm-

2)/(kBq.d.m-3) (URBAN, et al. 1985). Isto se deve ao fato que pode estar relacionada

tanto ao número de dosimetros usados no experimento de calibração, como também a

ampla faixa de exposição. O tempo também pode ter sido um fator de influência para

este resultado, a literatura relacionada com o assunto tem confirmado que o tempo e

41

exposição possuem relação direta. Apesar da diferença da sensibilidade medida e

apresentada neste trabalho em relação à literatura, o LEXAN apresentou uma eficiência

de 94,1%

5) Os resultados apresentados pelo AlphaGUARD confirmam, sua eficácia já

estabelecida em medições do gás radônio no ar, em baixas e altas concentrações e sua

versatilidade para monitoramento ambiental, devido a sua robustez para trabalhos em

campo, exatidão e reprodutibilidade das medições, estabilidade e incerteza compatível

com a grandeza analisada. O LEXAN também apresentou bom resultado com eficiência

equivalente a do AlphaGUARD, o que permite resaltar sua boa qualidade para aplicação

em monitoramento ambiental de radônio.

42

6. SUGESTÕES PARA TRABALHOS FUTUROS

Devido a relevância dos programas de intercomparação nos quais se usam

medições simuladas em ambientes controlados, é interessante que trabalhos de

confrontação e atualização de fatores sejam realizados envolvendo mais detectores, afim

de proporcionar maior conhecimento das suas eficiências e suas características para o

aprimoramento constante das medições de 222Rn no ar. Assim como, envolver mais

instituições que estejam relacionadas com o tema, na realização das intercomparações,

agrega confiabilidade às técnicas de medição de radônio no ar e proporciona

transferência de conhecimento do assunto.

43

ANEXO I

Instrumentação geral

Seguindo as diretrizes apontadas no fluxograma, apresentado anteriormente, a

instrumentação utilizada na calibração foi:

• 25 dosímetros de plástico policarbonato LEXAN com câmaras de difusão, filtro

de fibra de vidro e tela de contenção, para exposição e "Background";

• 01 fonte padrão de rádio (226Ra) referenciado pelo NIST, de 0,458 kBq e uma

fonte padrão da PYLON ELECTRONICS, de 3,376 kBq;

• 01 bomba de ar com fluxo de 0,3 L/min, 0,5 L/min e 1 L/min;

• 02 câmaras de concentração de radônio em aço inox, com cooler, conexões

elétrica e de dados e janelas de observação, uma de 101,1 L e outra de 210,5 L,

respectivamente, para baixa e alta concentração;

• 02 medidores/detectores de radônio de medição contínua e no modo passivo,

AlphaGUARD PQ2000 PRO, sendo um do IRD e outro do CDTN, com

software de análise "DataExpert".

44

ANEXO II

Lista de dados do AlphaGUARD e dosímetro de plástico LEXAN da calibração

com alta concentração de atividade.

Concentração 222

Rn (KBq/m3)

AlphaGUARD

IRD

Error

(kBq.m-3

)

Concentração 222

Rn (KBq/m3)

AlphaGUARD

CDTN

Error

(kBq.m-3

)

Concentração

Alta Ativ.

(kBq/m3)

Error

(kBq.m-3

)

0,141 0,035 0,482 0,078 7,935 0,237

3,488 0,228 3,920 0,258 6,773 0,174

8,256 0,468 8,576 0,484 6,143 0,397

12,800 0,712 12,032 0,672 7,167 0,035

14,400 0,844 13,760 0,816 8,093 0,029

15,040 0,884 14,784 0,856 7,246 0,007

14,464 0,900 16,000 0,960 6,773 0,017

15,552 0,996 14,400 0,952 6,084 0,418

16,128 1,048 14,848 1,000 9,176 0,672

14,784 1,024 14,272 1,008 14,208 1,048 14,848 1,040 16,000 1,128 14,848 1,056 15,296 1,104 14,080 1,048 14,400 1,080 15,168 1,080 14,784 1,104 14,464 1,080 14,144 1,104 14,720 1,088 15,232 1,128 12,928 1,032 15,488 1,144 13,824 1,064 13,952 1,096 14,144 1,072 16,192 1,176 14,144 1,080 15,360 1,184 15,488 1,128 15,552 1,168 15,424 1,144 15,040 1,168 14,144 1,096 15,360 1,176 13,440 1,080 14,656 1,168 13,696 1,080 14,016 1,128 14,656 1,112 15,616 1,176 15,680 1,152 14,848 1,160 15,168 1,136 14,656 1,136 14,208 1,112 14,656 1,176 15,488 1,152 15,040 1,168 14,144 1,128 15,680 1,168 15,040 1,136 15,104 1,152 13,312 1,080 14,272 1,136 13,632 1,080 14,272 1,136 13,440 1,080 14,848 1,160 15,168 1,136

45

14,400 1,136 14,336 1,112 15,168 1,160 13,056 1,072 14,720 1,144 13,248 1,064 15,040 1,152 13,312 1,072 14,656 1,152 14,400 1,096 14,528 1,144 14,720 1,112 14,784 1,136 13,952 1,088 14,912 1,160 13,760 1,080 15,616 1,184 14,400 1,104 14,208 1,136 13,312 1,088 15,360 1,168 15,616 1,136 15,808 1,192 14,144 1,096 14,656 1,152 14,336 1,104 15,424 1,168 14,336 1,104 14,336 1,144 13,568 1,088 15,232 1,168 14,336 1,096 13,568 1,128 14,272 1,112 14,592 1,136 13,696 1,088 16,640 1,208 14,528 1,104 14,848 1,168 14,656 1,104 14,080 1,136 14,592 1,120 14,848 1,152 14,784 1,136 15,552 1,176 14,144 1,104 14,208 1,128 13,760 1,080 15,808 1,176 13,312 1,064 14,912 1,152 15,488 1,136 14,272 1,136 13,568 1,080 14,912 1,168 15,040 1,120 14,656 1,160 14,848 1,136 14,720 1,152 13,888 1,088 14,272 1,136 15,744 1,160 15,424 1,184 14,336 1,112 15,296 1,176 14,144 1,104 13,632 1,104 13,056 1,056 14,528 1,128 13,632 1,080 15,744 1,168 14,144 1,088 13,952 1,120 13,760 1,080 15,424 1,160 13,696 1,080 14,976 1,144 14,080 1,088 15,552 1,184 13,696 1,080 15,488 1,184 14,848 1,120 13,440 1,104 14,784 1,112 14,464 1,136 14,272 1,104 16,640 1,208 14,016 1,096 14,976 1,168 12,992 1,048

46

16,192 1,192 14,016 1,080 14,464 1,136 14,144 1,080 15,872 1,200 15,360 1,144 14,592 1,152 14,848 1,128 14,528 1,152 14,144 1,112 16,000 1,176 14,656 1,112 15,616 1,192 13,888 1,096 12,736 1,096 13,376 1,072 14,592 1,136 14,656 1,104 15,424 1,184 15,360 1,120 16,064 1,200 14,272 1,104 14,400 1,144 14,080 1,088 14,336 1,128 14,592 1,128 14,528 1,136 14,208 1,104 14,400 1,144 15,040 1,120 15,744 1,176 15,168 1,136 14,528 1,144 12,544 1,040 14,912 1,160 13,632 1,088 14,976 1,160 13,952 1,088 15,872 1,176 14,912 1,120 14,976 1,152 15,424 1,128 14,976 1,160 15,232 1,152 15,616 1,184 14,272 1,112 15,232 1,176 14,848 1,136 15,744 1,192 15,424 1,144 14,144 1,144 13,440 1,096 14,976 1,160 15,488 1,152 14,208 1,120 14,720 1,136 14,656 1,152 14,592 1,120 14,784 1,144 13,120 1,056 15,296 1,176 15,360 1,144 14,656 1,136 15,104 1,136 14,528 1,152 14,144 1,104 15,040 1,152 14,656 1,136 15,488 1,176 14,976 1,136 15,296 1,184 15,168 1,144 15,808 1,184 13,312 1,088 14,720 1,152 14,784 1,128 15,424 1,176 14,464 1,128 14,592 1,152 15,424 1,152 15,040 1,168 13,824 1,112 14,912 1,160 15,104 1,144 15,360 1,160 13,824 1,104 13,824 1,136 14,144 1,104 14,720 1,152 14,720 1,112

47

15,744 1,192 15,040 1,136 14,592 1,144 14,784 1,120 13,696 1,104 15,040 1,144 15,552 1,184 13,504 1,088 15,488 1,176 14,464 1,128 15,168 1,184 15,296 1,160 15,296 1,184 14,976 1,144 14,784 1,168 13,504 1,080 13,440 1,128 15,488 1,152 15,744 1,176 14,912 1,152 14,656 1,136 14,144 1,112 13,760 1,120 14,784 1,136 15,168 1,160 14,528 1,120 15,104 1,160 14,208 1,104 14,848 1,152 14,528 1,136 14,336 1,144 14,976 1,144 14,528 1,144 14,016 1,104 13,760 1,104 14,144 1,096 15,424 1,184 14,784 1,128 14,976 1,144 14,272 1,120 14,400 1,136 13,824 1,080 15,360 1,176 14,720 1,112 16,192 1,192 14,976 1,136 14,912 1,168 13,248 1,080 14,400 1,136 14,656 1,112 14,784 1,160 13,504 1,088 13,632 1,128 16,064 1,168 14,976 1,160 14,336 1,128 14,400 1,144 15,296 1,160 14,720 1,128 13,760 1,112 15,296 1,160 14,976 1,120 14,912 1,152 13,952 1,096 14,400 1,128 15,040 1,136 15,808 1,184 13,632 1,088 13,632 1,136 13,760 1,080 14,592 1,136 15,040 1,128 15,424 1,176 14,336 1,112 14,784 1,136 13,184 1,064 14,848 1,160 14,400 1,112 14,080 1,120 14,208 1,080 14,336 1,136 13,888 1,096 15,616 1,168 14,720 1,128 14,336 1,136 13,952 1,088 15,232 1,160 14,016 1,096 14,080 1,120 14,528 1,112

48

14,976 1,152 13,632 1,072 15,936 1,176 14,656 1,112 15,680 1,192 15,488 1,144 13,696 1,136 13,632 1,088 15,488 1,176 14,784 1,128 14,464 1,136 14,528 1,128 16,064 1,176 14,464 1,128 13,888 1,136 14,720 1,144 14,976 1,152 13,760 1,088 15,104 1,176 14,208 1,104 13,696 1,128 14,080 1,112 15,616 1,168 13,824 1,104 14,848 1,160 15,488 1,136 14,336 1,144 13,696 1,096 15,232 1,184 14,400 1,112 15,232 1,168 12,928 1,064 14,208 1,136 14,208 1,104 14,528 1,144 14,784 1,112 15,424 1,176 15,104 1,128 14,656 1,152 13,760 1,096 15,040 1,168 13,376 1,080 15,680 1,176 14,336 1,096 15,616 1,192 14,080 1,088 14,784 1,160 14,720 1,112 14,784 1,160 14,976 1,136 15,232 1,168 14,848 1,112 14,592 1,136 13,824 1,104 14,400 1,152 14,912 1,120 15,168 1,168 14,912 1,128 15,040 1,160 14,336 1,128 15,168 1,176 13,120 1,080 16,064 1,200 13,632 1,096 14,528 1,152 13,504 1,080 14,656 1,152 14,976 1,104 13,632 1,112 14,976 1,112 14,720 1,144 16,512 1,184 14,464 1,144 13,824 1,088 14,400 1,128 14,336 1,120 15,360 1,168 13,952 1,080 15,232 1,152 14,016 1,112 16,320 1,208 14,336 1,112 14,528 1,168 14,400 1,104 15,232 1,168 15,296 1,136 15,168 1,160 14,784 1,144 15,808 1,184 14,656 1,120

49

14,144 1,144 13,312 1,088 15,296 1,176 15,360 1,144 15,488 1,192 13,952 1,096 13,952 1,136 13,120 1,080 15,296 1,176 14,464 1,120 14,784 1,152 15,104 1,120 14,720 1,136 14,400 1,120 15,552 1,168 14,784 1,128 16,128 1,200 14,592 1,120 13,760 1,128 14,272 1,112 14,144 1,136 13,248 1,064 15,616 1,168 14,080 1,088 15,168 1,168 15,296 1,136 15,552 1,184 14,720 1,128 14,336 1,144 14,976 1,120 15,168 1,168 14,656 1,120 15,104 1,152 14,144 1,120 14,400 1,144 14,272 1,104 15,168 1,176 14,400 1,112 15,296 1,160 12,544 1,040 14,912 1,152 14,784 1,112 13,248 1,104 13,504 1,056 16,640 1,200 15,552 1,144 15,744 1,176 14,592 1,128 14,784 1,152 14,784 1,120 15,040 1,168 14,272 1,112 14,976 1,152 14,912 1,128 14,912 1,160 14,400 1,112 14,656 1,160 13,760 1,088 15,424 1,184 14,144 1,104 13,632 1,120 14,336 1,104 15,360 1,160 13,952 1,088 14,272 1,128 14,976 1,120 14,848 1,152 14,528 1,120 14,528 1,136 14,144 1,096 15,232 1,168 13,760 1,096 14,912 1,152 14,656 1,112

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