Polipropileno+Carregado+com+Microesferas+Ocas+de

130 Polmeros: Cincia e Tecnologia, vol. 12, n 2, p. 130-137, 2002

ARTIGO

TCNICO

CIENTFICO

Introduo

Polipropileno e suas aplicaes

O polipropileno (PP) um dos termoplsticoscujo volume de utilizao mais cresce atualmente

Polipropileno Carregado com Microesferas Ocas deVidro (Glass Bubbles): Obteno de Espuma Sinttica

Ana C. R. Nery Barboza Instituto de Qumica, UNICAMP e 3M do Brasil Ltda

Marco A. De PaoliInstituto de Qumica, UNICAMP

Resumo: Espumas sintticas so materiais cujas clulas so formadas por esferas ocas, de vidro oupolimricas, com dimetros na faixa de 10 a 100 m. A utilizao de Glass BubblesTM para a obteno deespumas sintticas de polipropileno uma opo para obter material de baixa densidade sem grande perdade propriedades mecnicas. Os espaos vazios no material tambm melhoram as propriedades de isola-mento trmico. Alm disso, o formato esfrico da carga promove distribuio isotrpica de tenses emelhor acabamento superficial das peas. As principais etapas deste trabalho foram: experimentos preli-minares em um remetro de torque para determinar a resistncia das esferas a um mnimo de cisalhamento;extruso do material em escala piloto, utilizando uma extrusora mono-rosca, seguida por peletizao einjeo de corpos-de-prova; anlise da homogeneidade dos compsitos e do grau de interao entre amatriz polimrica e a carga na presena e na ausncia de agentes de funcionalizao, atravs de microscopiatica de varredura.

Palavras-chave: Funcionalizao de polipropileno, anidrido maleico, extruso, compsitos com esferas ocasde vidro.

Polypropylene Filled with Glass Microspheres (Glass BubblesTM): Obtaining a Syntactic Foam

Abstract: Syntactic foams are foams where the cells (empty spaces) are created by hollow glass or polymericspheres with diameters in the range of 10 to 100 m. The use of Glass BubblesTM is suitable for obtaining low-density syntactic polypropylene foam without great loss in mechanical properties. The hollow spaces in PPsyntactic foams may also improve the thermal insulating properties, in addition to isotropy and better surfacefinishing, due to the presence of the spherical filler. The main steps of this work included preliminaryexperiments using a torque rheometer to determine the resistance of the spheres to a minimum shear; obtainingthe material in a pilot scale using a Single Screw Extruder, followed by pelletization of the material andinjection of test specimens. Also, the analysis of homogeneity of the composites and the degree of interactionbetween polymeric matrix/filler in the presence or absence of functionalization agents was done with ScanningElectron Microscopy.

Keywords: Polypropylene functionalization, maleic anhydride, extrusion, hollow glass microspheres composites.

no mundo. A produo anual mundial dessa resinase encontra acima de 109 t, com uma taxa de cresci-mento maior que a da maioria dos plsticos. O PPapresenta baixo custo e propriedades adequadas a pro-dutos industriais e de consumo. um material leve,

Autor para correspondncia: Marco A. De Paoli, UNICAMP, Instituto de Qumica, Caixa Postal: 6154, CEP: 13083-970, Campinas, SP. E-mail:[email protected]

131Polmeros: Cincia e Tecnologia, vol. 12, n 2, p. 130-137, 2002

Barboza, A. C. R. N.; De Paoli, M. A. - Polipropileno carregado com microesferas ocas de vidro(Glass BubblesTM)

flexvel, de excelente resistncia qumica e alta tem-peratura de fuso. Estas propriedades contribuem parasua extensa gama de aplicaes[1].

Microesferas Ocas de VidroMicroesferas so partculas esfricas, normalmen-

te com menos de 200 m de dimetro, que podem serutilizadas como cargas para polmeros. Apresentamvrias diferenas com relao s cargas no-esfri-cas (que podem se apresentar na forma de flocos, gr-nulos, fibras, partculas irregulares e outras). Porexemplo, a razo entre rea e volume menor queem todos os outros casos, de maneira que o aumentode viscosidade menor quando se compara com aadio do mesmo volume de uma outra carga[2].

As microesferas podem ser slidas ou ocas.Microesferas slidas so geralmente de vidro, cer-mica, carbono, grafite, zinco ou polimricas acrli-cos, poli(cloreto de vinila), poliestireno. So usadascomo cargas para conferir caractersticas especficasaos materiais polimricos a que so adicionadas.Microesferas ocas podem ser de vidro, cermica, car-bono, resina fenlica, poli(cloreto de vinilideno) oupoliestireno[2,3].

As microesferas ocas mais comuns e com maiornmero de aplicaes so as microesferas de vidro[3,4]

(Figura 1). Estas se apresentam sob a forma de pbranco de fluidez semelhante de um lquido. Dedensidade bem mais baixa que as cargas convencio-nais, a adio de microesferas ocas de vidro a formu-laes de polmeros termofixos ou termoplsticos trazbenefcios relacionados a diminuio do peso de pe-as extrudadas, injetadas, moldadas ou obtidas pordiferentes tipos de processamento[5-9], confere aosmateriais uma boa constante dieltrica e proprieda-

des de isolamento trmico, devido a incluso de bo-lhas de ar permanentes por toda a matriz polimrica.

Fabricao

As microesferas ocas de vidro podem ser obtidasde vrias maneiras[2]:

Uma soluo de borossilicato de sdio contendoum agente expansor passa pelo processo despray-dry para formar um material particuladoque simultaneamente funde e se expande em umachama de gs, formando esferas ocas de vidro.

A mistura de silicato de sdio e borato de amnio spray-dried para formar microesferas ocasde vidro de borossilicato de sdio.

Pequenos pedaos de vidro podem ser expandi-dos pela passagem atravs de uma chama a1000oC, onde o vidro amolece e gases so gera-dos pela adio de um agente expansor. Este omtodo utilizado pela 3M, fabricante dasmicroesferas ocas utilizadas neste trabalho.

A incorporao de microesferas ocas de vidro amateriais polimricos resulta em materiais com den-sidades menores que as dos polmeros puros, e tam-bm menores que polmeros adicionados de outrostipos de cargas, como por exemplo carbonato de cl-cio (CaCO3) e fibra de vidro[2,6,10]. Isso ocorre por-que um volume muito maior de microesferas ocas devidro do que de outras cargas adicionado, quando amesma massa considerada.

Figura 1. Microesferas Ocas de Vidro (Glass Bubbles tipo K-37);micrografia eletrnica de varredura (aumento de 100 vezes).

agraC mcg/edadisneD 3-

ordiVedsacOsarefseorciM 04,051,0

ordiVedsarefsE 5,2

oiclCedotanobraC 7,2

oclaT 6,2

atilreP 92,0

ordiVedarbiF 5,2

retsiloPedaniseR 5,11,1

ixopEaniseR 4,11,1

anateruiloPedaniseR 5,11,1

oneliporpiloPedaniseR 19,0

Tabela 1. Densidades de diversas cargas e resinas



Misturadas a resinas polimricas em altas con-centraes, as microesferas ocas formam um tipo es-pecial de material muito leve conhecido como espumasinttica[2,4].

A Tabela 1 lista a densidade das microesferas ocasde vidro e de tipos comuns de cargas e resinas[10].

No presente trabalho foram avaliados compsitoscom microesferas ocas de vidro adicionadas aopolipropileno puro e tambm a um sistema depolipropileno funcionalizado atravs de reao dofundido com anidrido maleico/perxido de dicumila/benzofenona; nesse caso, o intuito foi aumentar ainterao entre a matriz polimrica e a carga atravsda adio de grupos polares ao polipropileno[1,11-12],melhorando conseqentemente sua compatibilidadecom a superfcie do vidro.

Experimental

Materiais Utilizados

As microesferas ocas de vidro utilizadas nestetrabalho so produzidas pela 3M na Inglaterra ecomercializadas pela 3M do Brasil. Comercialmen-te, so denominadas Glass Bubbles (hollow glassmicrospheres, HGM). Suas principais caractersticasse encontram descritas na Tabela 2.

O PP utilizado foi o H301, de ndice de fluidez de10 g.10min-1 (ASTM D1238, 230 oC e 2,16 kg) e den-sidade de 0,9 g.cm-3, cedido pela OPP Petroqumicana forma de pelets, com estabilizantes primrios dotipo fenlico e estabilizantes secundrios do tipo aril-fosfato. O polmero foi utilizado como fornecido.

Compsitos obtidos por mistura estticaAs primeiras amostras dos compsitos foram pre-

paradas no misturador interno de dois rotores contra-

rotatrios do Remetro Haake 600. A adio dospelets, das microesferas e dos reagentes de funcio-nalizao, quando utilizados, foi feita de uma s vez.O tempo de mistura foi de 5 minutos. As condiesescolhidas como ideais aps uma srie de experimen-tos foram temperatura de 200C e velocidade de ro-tao de 50 ou 80 rpm.

Compsitos obtidos por extrusoEm uma segunda etapa os compsitos foram ob-

tidos em escala de laboratrio em uma extrusoramono-rosca marca Wortex L/D = 32, D = 30 mm,com cinco zonas de aquecimento, matriz para espa-guete e rosca duplo filete.

As microesferas ocas de vidro foram misturadasaos pelets de polipropileno em um percentual apro-ximado de 10 % em massa (correspondente a 20%em volume) e a mistura foi adicionada extrusoraem funcionamento a 57 rpm com o seguinte perfil detemperatura (da alimentao para o cabeote): 180;190; 195; 200 e 210C.

Para obteno dos compsitos onde houve adi-o dos agentes de funcionalizao do PP, aproxi-madamente 20 % da massa total de polipropileno aser utilizada foi misturada at homogeneidade mistura dos reagentes de funcionalizao na seguinterazo[12]:

oisopmoC otacilissoroBordiV

eicfrepusedotnematarT muhnen

otnemagamsEoaaicntsiseRaP/)sargetnmecenamrep%09( 01x09,6

3

3-mcg/edadisneD 73,0

mm/sarefsesadoidmortemiD 58

etneraparoC ocnarb

Tabela 2. Principais caractersticas das microesferas ocas de vidroutilizadas[10]

Os reagentes foram adicionados calculando-se 1%de anidrido maleico sobre a massa de polipropileno[11],mantendo-se a razo entre eles.

O material obtido na extrusora foi resfriado emgua, seco com ar comprimido e picotado em ummoinho de facas para obteno dos pelets. Os corposde prova foram injetados na forma de gravatas eutilizados para realizao de ensaios de trao segun-do a norma ISO 527 (ou ASTM D 638).Caracterizao

As tcnicas utilizadas foram:

Termogravimetria (TGA):

Equipamento: mdulo TGA 2050 e controladorThermoanalyser 5100, TA Instruments.

Ensaios realizados com taxa de aquecimento de10C/min, atmosfera de N2(g).

Realizou-se tambm a termogravimetria de uma

:ocielamodirdina :alimucidedodixrep anonefozneb7,6 4 1: :



amostra representativa de microesferas ocas de vi-dro, com o intuito de verificar a presena de umidadeou outros resduos.

Calorimetria Diferencial de Varredura (DSC)

Equipamento: mdulo DSC 2910 e controladorThermoanalyser 5100, TA Instruments.

Ensaio realizado com taxa de aquecimento de10C/min; corrida nica de aquecimento, de 25 oC a350C, atmosfera de N2(g).

Microscopia Eletrnica de Varredura (MEV)

Equipamento: microscpio JEOL JSM-T300.Ensaio em fratura do material em nitrognio l-

quido, metalizado com ouro.Por MEV, foram analisados e comparados trs

tipos de amostras:

fraturas dos espaguetes retirados diretamente daextrusora, aps resfriamento e secagem, paraavaliao das condies do material aps o pro-cesso de extruso;

pedaos obtidos depois dos espaguetes serempicotados no moinho de facas;

fraturas dos corpos de prova tipo gravata obti-dos por injeo.

Medidas de Densidade

Equipamento: Picnmetro de Hlio Multivolumemodelo 1305, Micrometrics.

Resultados e Discusso

As amostras obtidas tanto no misturador doremetro quanto na extrusora mono-rosca foramcaracterizadas com o auxlio de diversas tcnicas,que permitiram analisar as amostras obtidas sobvrios aspectos: percentual real de microesferas nocompsito, integridade das cargas aps o proces-samento, homogeneidade de sua distribuio namatriz polimrica e grau de interao matriz-car-ga em funo da presena de agentes de fun-cionalizao.

Termogravimetria das Microesferas Ocas de VidroA curva de TG das microesferas K-37 indicou a

ausncia de umidade e impurezas volteis na super-fcie das mesmas, pois no foi observada variao namassa da amostra de 25 a 1000C.

Percentual de microesferas na matriz polimricaAs curvas obtidas na termogravimetria permitem

determinar o percentual de resduo slido aps de-composio trmica dos compsitos, de maneira quetodo o material polimrico e os aditivos tenham sidoeliminados.

Para os compsitos preparados no remetro (Fi-gura 2), o percentual final de microesferas presentesno material ficou idntico ao valor adicionado (9,3 %ou 15,0 %), dentro do erro da medida, pois toda a adi-o se faz em uma nica etapa. A nica perda ocorriano momento da adio quando, mesmo desligando-seo exaustor sobre o remetro uma pequena quantidadede microesferas ia para o ar, na forma de aerosol.

Na Figura 2a apresentada tambm a curva de TGde uma amostra de polipropileno puro processado esta-ticamente nas mesmas condies dos compsitos (li-nha cheia). Nas curvas relativas a diferentes percentuaisde HGM, levou-se em conta o volume de microesferas

b)Figura 2. Curvas de TG de compsitos de PP /HGM obtidos nomisturador interno de dois rotores contra-rotatrios do remetro Haake600. a) variao do percentual de HGM adicionado ao PP no-funcionalizado, a 50 rpm; b) PP funcionalizado adicionado de 9,3 % emmassa de HGM: variao das velocidades de rotao dos rotores duran-te o ensaio.

a)



adicionado; a curva pontilhada corresponde adio de20 % em volume de HGM no volume total, enquantoque a curva trao-ponto corresponde a 30 % em volu-me. Verifica-se decomposio de primeira ordem, tantopara o PP puro quanto para os compsitos com HGM.

A Figura 2b evidencia que a variao na veloci-dade de rotao dos rotores durante o processamento,para uma mesma formulao, permite a obteno decompsitos idnticos do ponto de vista do percentualde carga presente e da perda de massa durante o aque-cimento.

A partir das curvas de TG da Figura 3, observa-se que as amostras dos compsitos obtidos naextrusora mostraram um percentual real de microes-feras nos compsitos (7,7 % e 8,5 %) mais baixo doque o adicionado (9,3 %). No processamento porextruso, alm da perda causada pelo levantamentode uma nuvem de microesferas no momento daadio, deve-se considerar que uma certa quantidadedelas fica retida nos primeiros filetes da rosca daextrusora, sendo necessrio adicionar um percentualem massa de microesferas maior do que o percentualque se deseja atingir no compsito.

Para ambas as curvas apresentadas, a decomposi-o de primeira ordem. Verifica-se diferena na de-composio trmica entre o compsito de PP puro e ode PP funcionalizado da ordem de 30C. Pode-se consi-derar tal diferena como um indicativo da modificaoqumica introduzida em parte da matriz de PP, que teveseu comportamento trmico alterado pela introduo degrupos polares na reao com anidrido maleico.

Homogeneidade do Compsito e Integridade dasMicroesferas

Atravs das anlises de MEV foi possvel obser-var que, tanto as condies de trabalho no misturadordo remetro quanto na extrusora, permitiram obter

compsitos onde as microesferas se encontramhomogeneamente distribudas pela matriz polimrica.

No que concerne a integridade das microesferasocas de vidro aps o processamento, necessrio dis-cutir cada caso separadamente:

Todos os compsitos obtidos no misturador in-terno do remetro apresentaram alto ndice demicroesferas ntegras em todas as velocidadesde rotao dos rotores, independentemente dautilizao ou no dos agentes de funcionalizaodo PP (Figura 4).

As micrografias de fratura dos espaguetes sa-dos da extrusora mostraram tambm alto graude microesferas inteiras, o que indica sua resis-tncia ao cisalhamento imposto pelo processode extruso nas condies em que se trabalhou,com ou sem o sistema de funcionalizao. O fatode se observarem buracos indica que asmicroesferas que ali estavam tambm perma-neceram inteiras durante o processamento eresfriamento do fundido, e foram destacadassomente durante a fratura do material sobresfriamento em nitrognio lquido. A Figura 5

Figura 3. Curvas de TG de compsitos de PP /HGM obtidos na extrusoraWortex

Figura 4. Compsito de PP puro/HGM obtido no remetro; fratura emN

2(l); micrografia eletrnica de varredura (aumento de 150 vezes)

Figura 5. Compsito de PP puro/HGM; micrografia eletrnica de var-redura (aumento de 1000 vezes) de fratura em N

2(l) de espaguete

extrudado



mostra a situao PP puro/HGM, e a Figura 6mostra um sistema com PP funcionalizado.

As micrografias de MEV obtidas aps picotar osespaguetes indicam alto grau de quebra dasmicroesferas, independente de se haver utilizadoou no o sistema de funcionalizao (Figura 7).

As micrografias de fratura de corpos de provainjetados mostraram a existncia de HGM intei-ras em meio matriz polimrica, o que mostrasua resistncia ao esforo mecnico a que foramsubmetidas durante o processamento na injetora;notam-se tambm cacos de vidro em meio aopolmero, resultantes das microesferas quebradasdurante a picotagem do material (Figura 8).

Esses resultados indicam que a etapa crtica para aintegridade das HGM a peletizao do material utili-zando-se picotador de facas. Alternativas para esse pro-blema poderiam ser a utilizao dos compsitos emquesto sob a forma de perfis extrudados, o que evitaque o material seja picotado, ou ainda a peletizao domaterial da seguinte forma: facas instaladas na sadada extrusora cortam o material fundido em pequenos

pedaos, que caem na gua e resfriam sob a forma depelets esfricos. Isso provavelmente evitaria a quebrade parte das esferas.

Interao entre a Matriz Polimrica e a CargaDevido a grande diferena na polaridade dos

materiais, a tendncia de haver baixa adeso dopolmero carga poderia trazer prejuzos s proprie-dades mecnicas do compsito obtido[11,12]. Esse fe-nmeno pode ser minimizado atravs da introduode modificaes qumicas em um dos dois compo-nentes, de maneira a levar a um maior grau deinterao entre uma substncia de baixa polaridadecomo o caso do polipropileno (cadeias olefnicas) eas esferas de vidro borossilicato, de alta polaridade.Essas modificaes qumicas poderiam ser introdu-zidas em qualquer um dos dois componentes do ma-terial: na superfcie das microesferas, por exemplo,isso poderia ser feito atravs da silanizao do vi-dro[13]. Optou-se por realizar a funcionalizao dopolipropileno atravs de processamento reativo, tan-to quando se trabalhou no remetro como naextrusora[11,12]. A reao de funcionalizao dopolipropileno pelo sistema proposto pode ser descri-ta de maneira resumida pelo esquema na Figura 9[12].

possvel notar bastante diferena entre o siste-ma sem compatibilizante e o sistema onde foram adi-cionados os reagentes para funcionalizao do PP:na Figura 5 (sem compatibilizante) as microesferasno apresentam qualquer sinal de interao com oPP, permanecendo como que soltas em seus stios; jno caso ilustrado na Figura 6, as microesferas se en-contram molhadas pelo PP, ou seja, percebe-se ni-tidamente o polmero em contato com a superfcieexterna das HGM de maneira a no existir espaosentre a matriz e a carga.

Figura 6. Compsito de PP funcionalizado/HGM; micrografiaeletrnica de varredura (aumento de 1500 vezes) de fratura em N

2(l)

de espaguete extrudado

Figura 7. Compsito de PP puro/HGM; micrografia eletrnica devarredura (aumento de 350 vezes) de pedao picotado

Figura 8. Compsito de PP puro/HGM; fratura em N2(l); micrografia

eletrnica de varredura (aumento de 350 vezes) de fratura em N2(l) de

corpo de prova injetado



Essa mudana de comportamento pode serexplicada pela insero de grupos polares na matrizde polipropileno, compostas por grupos carbonlicos,como exemplificado na Figura 9. A atrao dessasterminaes pelos grupos hidroxila presentes na su-perfcie do vidro das HGM responsvel pela rela-tiva adeso do polipropileno s microesferas,comparado situao em que havia somente cadeiasapolares no polipropileno.

Calorimetria Diferencial de Varredura (DSC)Na Figura 10a verifica-se que o ponto de fuso,

tomado como o mnimo de cada curva, do PP virgem(170 C) aproximadamente 4 C mais elevado queo do PP processado a 50 rpm (166 C).

J com relao s curvas relativas a polipropilenono-funcionalizado adicionado de microesferas ocas devidro, nas concentraes de 10 % e 20 % em volume,verifica-se que a temperatura de fuso (166 C) de am-bos permanece igual do PP puro processado, indican-do que, nessas condies, a presena das microesferasocas de vidro no causou modificaes significativasna matriz polimrica, fato este que vem corroborar abaixa ou nenhuma adeso do polipropileno no-funcionalizado superfcie do vidro, conforme foi ob-servado atravs das fotos de microscopia eletrnica devarredura apresentadas anteriormente (Figuras 4 e 5).

Essas observaes so vlidas tambm para ogrupo de amostras obtidas em processamento noremetro a 80 rpm.

Figura 9. Esquema da reao de funcionalizao do polipropileno pelosistema anidrido maleico / perxido de dicumila / benzoquinona

A Figura 10b apresenta as curvas de DSC relativasa polipropileno puro e funcionalizado, adicionado de20 % em volume de microesferas ocas de vidro, obtidosna extrusora. A temperatura de fuso idntica para asduas amostras (166 C). Os valores de entalpia de fuso(Hf) obtidos para o compsito de PP/HGM e para o dePP funcionalizado/HGM foram 102 J/g e 98 J/g, res-pectivamente, podendo ser considerados iguais dentroda variao experimental. No foi possvel detectar nes-ses ensaios uma diminuio na cristalinidade do PPquando funcionalizado, pois seria de se esperar uma di-minuio no valor de Hf como conseqncia da inser-o de grupos polares na cadeia do PP, que dificultam oempacotamento das cadeias e a formao de cristalitos[1].Provavelmente em graus de funcionalizao mais altosisto poderia ser verificado.

Densidade dos compsitos obtidosNa Tabela 3 encontram-se os valores de densidade

de alguns dos compsitos obtidos.

(b)Figura 10: Curvas DSC de amostras obtidas por mistura esttica. a)ensaios a 50 rpm; b) compsitos obtidos com PP e PP funcionalizadocom anidrido maleico.

(a)



A variao observada relativa ao PP processado,de densidade 0,923 g/cm3. A reduo na densidade cal-culada, para compsitos de PP com 20% e 30% emvolume de HGM, de 12% e 18,5%, respectivamente.Os resultados obtidos indicam a possibilidade deotimizao do processamento, com o intuito de se che-gar a compsitos de densidade a mais baixa possvel.

Concluses

Compsitos de PP com microesferas ocas de vidropodem ter o grau de interao entre a matriz polimricae a superfcie das partculas de vidro aumentado pelafuncionalizao das cadeias de PP por processamentoreativo durante a obteno do compsito em extrusora.Ou seja, em uma s etapa possvel realizar afuncionalizao do PP e a mistura das HGM.

Diferentes graus de interao entre a superfcieda carga e a matriz polimrica podem ser atingidos,variando-se o sistema de compatibilizao utilizadoe sua concentrao no meio. A obteno de proprie-dades mecnicas adequadas aplicao-fim do ma-terial est diretamente relacionada otimizao dosistema de compatibilizao, s outras condies deprocessamento e s caractersticas fsico-qumicas dosmateriais de partida: matriz polimrica, microesferasocas de vidro e outras cargas e aditivos presentes.

As microesferas ocas de vidro utilizadas resisti-ram s condies em que se trabalhou, o que confir-ma sua aplicabilidade na obteno de compsitospolimricos onde reduo de peso ou capacidade deisolamento trmico sejam importantes.

A etapa crtica para a integridade das HGM apicotao do material, utilizando-se picotador de fa-cas. Alternativas para esse problema poderiam ser autilizao dos materiais em questo sob a forma deperfis extrudados, que no requer que o compsitoseja picotado, ou ainda a peletizao do material noestado fundido.

Agradecimentos

Agradecimentos s seguintes pessoas e instituies:Katlen Alganer, Aline Reis e aos colegas do Labora-trio de Polmeros Condutores e Reciclagem; 3M doBrasil Ltda; OPP Petroqumica; FAPESP (Processo96/09983-0)

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Recebido: 10/08/01Aprovado: 06/04/02

Tabela 3. Densidade de alguns materiais obtidos

artsomA mc.g/edadisneD 3- oairaV

megrivPP 719,0

odassecorpPP 329,0

MGH%02/PP 768,0 %1,6-

MGH%03/PP 658,0 %3,7-

MGH%02/.cnufPP 978,0 %8,4-

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