REFORMING CATALÍTICO Processo chave para a … · cracking em função do nº de átomos de...
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REFO RM IN G CATALÍTICO
Processo chave para a produção de gasolinas deelevado índice de octanas
O BJECTIVO : Transform ar fracções petrolíferas (naftas) de fraco I.O . (40-60) em bases carburantes de elevado IO (90-100), apropriadas para “o blending” de gasolinas
Produção de arom áticos (benzeno, tolueno e xilenos)utilizados em petroquímica.
Num a refinaria o reform ing catalítico, é tam bém a unidade
que produz o hidrogénio necessário aos num erosos processos dehidrotratam ento
Natureza das cargas a tratar: - Norm alm ente fracções saídas da destilação directa do
petróleo bruto ⇔ m isturas de hidrocarbonetos (P, N e A) depeso m olecular variável, contendo entre 5 e 11 átom os decarbono
- A com posição quím ica varia enorm em ente com a origem
do petróleo bruto
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Aumento do I.O. das diversas famílias de hidrocarbonetos
C4 parafínicos – bom I.O.
C5 - I.O. pode ser aumentado por hidro-isomerização (aromatização é impossível)
C6 – Aumento do I.O. sobretudo por hidro-isomerização (aromatização das parafinas em C6 é díficil
C7 e C7+ - I.O. É aumentado sobretudo por
aromatização (a hidro-isomerização é pouco eficaz*)
* A hidro-isomerização só é eficaz a baixa temperatura (por razões de equílibrio termodinâmico) por isso em condições diferentes das do reforming
É importante a separação da fracção destilada de gasolinas em gasolina leve e gasolina pesada ou nafta
C5-C6 (fracção 30-75 ou 30-80ºC) Hidro-isomerização aT≤ 300 ºC
C7-C12 (fracção 75-200ºC) Reforming a T≅ 500 ºC
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REFORMING Catalíticoefeito das características da carga
Ponto inicial - cerca de 80ºCC5 nãociclisável em aromáticosC6- dificilmente ciclisável em aromáticos
Ponto final - 150 – 170ºC na Europa; 190- a 210ºC nos E.U.A
- Depende da razão gasolina /diesel- Especificação do ponto final das gasolinas (205ºC)- A velocidade de formação de coque aumenta com o ponto final
Composição – quanto mais rica for a carga em promotores de aromáticos (naftenos + aromáticos) mais fácil é o seu tratamento
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REACÇÕES A PROMOVER
Os HC presentes na carga possuem entre 5 a 11 átomos de
carbono, tendo a maior parte 7, 8 e 9
Considerando que :
- O I.O. das parafinas aumenta com o grau de ramificação da
molécula; diminuição do I.O. parafinas lineares quando o nº ats
de C aumenta
- as olefinas têm IO superiores aos das parafinas
correspondentes
- I.O. dos naftenos é sensivelmente comparável ao das
parafinas mais ramificadas
- I.O. dos aromáticos > 100
O tolueno é o HC em C7 que tem um I.O. mais elevado
(RON=120)
Interessa produzir aromáticos e parafinas muito
ramificadas
ciclizar ao máximo as parafinas mais pesadas
preferencialmente às mais leves
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Reacções principais:
(1) Desidrogenação dos naftenos em aromáticos
+ 3 H2
(2) Isomerização/desidrogenação dos naftenos
+ 3 H2
(3) Desidrogenação- Deshidrociclização das parafinas em aromáticos
+ H2 +4 H2
+ H2+ 4 H2
(4) isomerização das parafinas lineares em parafinas ramificadas
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DADOS TERMODINÂMICOS
-As reacções a promover são equilibradas
- A maior parte das reacções principais são fortemente
endotérmicas Favorecidas a altas temperaturas
REACÇÃO Q (Kcal/mol)
desidrogenação de parafinas -30
desidrogenação de naftenos -50
deshidrociclização de parafinas -60
hidroisomerização +2
- Originam aumento do número de moléculas
Favorecidas a baixas pressões
CONDIÇÕES OPERATÓRIAS
recomendadas do ponto de vista termodinâmico
Temp: 450-550ºC
Pressão: o mais baixo possível
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REACÇÕES PARASITAS:
diminuição do rendimento em “reformado” e em H2
- Hydrocracking e/ou hidrogenólise das parafinas e dos
naftenos
Formação de produtos leves
- alquilação
- dismutação
- hydrodesalquilação
- Formação de coque a partir dos poliaromáticos obtidospor alquilação e ciclização
(pode ser minorada pelo aumento da pressão parcial de H2, factor que é desfavorável do ponto de vista termodinâmico)
Todas estas reacções são exotérmicas
(Aumento da temperatura de reacção, favorável do ponto de
vista termodinâmico, favorece a ocorrência das reacções
parasitas)
n ou iC7H16 + H2 CH4 + n/i C6H14
C2H6 + n/i C5H12
ou n / i C7H16
+ olefina
2 +
+ H2 + CH4
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R-C-C-C-C
R-C-C-C
H
R'
H
+ CH4
R-C-C-C
C
R + C-C-C
Esquema reaccional do reforming catalítico
Hidro-isomerizaçãoDeshidrociclizaçãoHidrocrackingHidrogenóliseDesidrogenação
Produtos desejados
carga
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Influência da Temperatura e da pressão sobre o equílibrio de desidrogenação do ciclohexano em benzeno, e metilciclohexano em tolueno
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Variação das velocidades de desidrociclização e de cracking em função do nº de átomos de carbono
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Pt/Al2O3
T=500ºC
Variação da velocidade das reacções principais em função da pressão de hidrogénio
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ppH= WHSV=velocidade espacial
Reforming catalítico
Incidência das varáveis operatórias do processo
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Conclusões da análise termodinâmica e cinética:
- As reacções de desidrogenação são mais rápidas e a
sua velocidade é superior à das outras reacções
- O aumento da temperatura favorece preferencialmente
as reacções de degradação, o que implica uma perda
de rendimento
- A pressão de hidrogénio, desfavorável do ponto de
vista termodinâmico, permite assegurar uma melhor
estabilidade do catalisador
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CATALISADOR
Sólido que deve ser constituído por vários constituintes activossusceptíveis de activar as reacções de isomerização, desidrogenação e deshidrociclização
Necessário activar simultâneamente ligação C-C e C-H
Catalisadores Bifuncionais
(i ) Função hidrogenante/desidrogenante - promovida porum metal (Pt)
metais do grupo VIII (Pt é mais activa que Pd; Ir e Rh muitopouco abundantes)
(ii) Função ácida - promovida por uma alumina halogenada
Aluminas α , γ e η
Alumina γ é a preferida devido à facilidade de fabrico e estabilidade térmica
- acidez aumentada pela adição de cloro ou flúor
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Constituição do catalisador:
(i) suporte
Alumina γ (S= 200 m2/g, Vp=60 cm3/g)
repartição porosa monomodal - (max de poros de diâmetro≈ 100A)
- 1,2 a 1,4% (em peso) de cloro
(ii) Metal - teor em Pt ≈ 0.3-0.7% (em peso)
Técnica de impregnação
- precursor: ácido hexacloroplatínico (H2PtCl6)
solúvel em meio aquoso, podendo ser dispersocorrectamente em todo o suporte
fornece iões Cl- para aumentar a acidez do suporte (Cl6Pt2-)
- alumina tem principalmente a possibilidade de agircomo permutador aniónico
Técnica de ião competidor:
Adição à solução de impregnaçãode iões Cl- (HCl) reduçãodo nº de sítios de permuta repartição do precursor homogeneamente no seio do grão de catalisador
Tratamentos finais: secagem; calcinação (500ºC); redução sob H2
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Esquema das reacções de permuta que têm lugar aquando da impregnação
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Propriedades do catalisador industrial:
Propriedades fisico-químicas
- Resistência mecânica
- densidade aparente
- área específica alumina
- área metálica (dispersão elevada)
(catalisador novo após redução pode possuirdiâmetros de particulas da ordem de ≈10 A
Comportamento catalítico
rendimentos obtidos são função de:
- natureza da carga
- condições operatórias
- I.O. pretendido
Estabilidade
Suporte - perda de área específica
- perda de cloro
- neutralização dos sítios ácidos pelo coque oupor impurezas da carga (bases)
Metal
- Perda de área metálica por sinterização
- Envenenamento por coque ou impurezas dacarga
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Problemas de estabilidade:
A perda de actividade do catalisador ao longo do tempo é normalmente compensada por um aumento da temperaturade funcionamento
-desactivação por deposição de coque
- uma melhor actividade hidrogenante menor velocidadede desactivação
- Um catalisador de 0.6% de Pt é mais estável que um com 0.35%
- verificam-se reduções importantes da desactivação emfunção do tempo de trabalho no caso dos catalisadores Pt/Ree Pt/Ir (ver figura)
- Desactivação por sinterização
- Mecanismo mal conhecido a temperatura é um factor essencial de sinterização
- A sinterização pode ser reduzida por injecção contínuade cloro durante a operação do reactor
- O segundo metal diminue a velocidade de sinterização
(fig. de comparação de catalisador com Pt e Pt/Ge)
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(i) Desactivação por deposição de coque
A velocidade de formação de coque é fortementedependente da pressão de Hidrogénio
⇒ é necessário trabalhar a uma pressão não muitobaixa de hidrogénio, contrariandoligeiramente as indicações termodinâmicas
A velocidade de formação de coque está tambémfortemente ligada à actividade da funçãometálica
⇒ quanto maior for a capacidade hidrogenante, maiorserá a sua acção de eliminação de precursores de coque
(ii) Desactivação por sinterização do metal
A velocidade de sinterização depende de váriosparâmetros
- dispersão inicial do metal
- acidez do suporte
- temperatura
- Existência de água ou H2S
(Pt + H2S ⇔ PtS + H2)
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Envelhecimento por sinterizaçãoComparação entre Pt/Al2O3 e Pt-Ge/Al2O3
Dispersão da Pt
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RON
Comparação das estabilidades dum catalisador monometálico e bimetálico
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Melhoramentos nos catalisadores:
Utilização de um segundo metal como promotor
Rh; Ir; Ge; Sn
Catalisadores bimetálicos ou multimetálicos
Pt/Re e Pt/Ir
apresentam actividades comparáveis às dos catalisadores monometálicos, mas são mais estáveis
podem ser utilizados a pressões mais baixas (15-25 bar)
melhor selectividade do ponto de vista termodinâmico e cinético maior rendimentoem “reformado”
Pt/Sn ou Pt/Ge
catalisadores menos activos, mas mais selectivos queos catalisadores de Pt ou Pt/Re e Pt/Ir
apresentam estabilidade acrescida (podem operar a 10-15 bar)
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O processo industrial:
- Secção de purificação
- pré-tratamento da carga para eliminar compostos de enxofre e azoto
- Reciclagem de hidrogénio
aproveitamento do H2 produzido no reforming para manteruma pressão suficiente à entrada do primeiro reactor
3- Secção reaccional
várias zonas reaccionais intercaladas por zonas de aquecimento (fornos) - 1º reactor- aquecimento- 2º reactor...
Reactores
Temp≈ 550ºC
Pressão: 25 a 40 bar
Leito fixo
catalisador- esferas ou extrudidos - perdas de cargaaceitáveis
funcionamento adiabático - mistura pré aquecida
escoamento:
Axial era usado antigamente- era mais económico, mas introduzia perdas de carga grandes
Radial a perda de carga é muito menor
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4 - Separação de efluentes
arrefecimento do efluente do último reactor - separação do gás
(rico em H2) e líquido; a fracção líquida passa numa coluna de
estabilização para eliminar os HC com menos de 5 ats de C e
no fundo da coluna a gasolina estabilizada
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PROCESSOS DE REFORMING CATALÍTICO
Vários processos de Reforming catalítico em uso actualmente:
Platforming – UOP Powerforming – Exxon
Ultraforming – Amoco
Catalytic reforming – Engelhard
Magnaforming – ARCO Rheniforming – Chevron
Reforming – IFP Octanizing - Axens
...................
Consoante o tipo de regeneração que é efectuada ao catalisadorOs processos de Reforming classificam-se em:
- Contínuos- Cíclicos- Semi-regenerativos
O intervalo de regeneração depende da severidade da operação do processo. Ex: intervalos de 3 a 24 meses no processo semi-regenerativo
Perda de actividade do catalisador por deposição de coque é compensada por aumento da reciclagem de H2 e pressão
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Pro
cess
o C
CR
Pla
tform
ing-
UO
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